Y2SiO5:Pr3+, Nd3+与g-C3N4的复合材料能够高效生成H2O2,并实现从可见光到紫外光的能量转换

【字体: 时间:2025年10月24日 来源:Industrial & Engineering Chemistry Research 3.9

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  双功能上转换光催化材料体系实现高效过氧化氢制备,通过热处理法将Y?SiO?:Pr3+,Nd3+与g-C?N?复合。5%-PNY/CN体系在1 mg催化剂量、10 mL乙醇时产率达57.18 mmol·g?1·h?1,验证可见光-紫外转换的有效性(UCQY=3.07%)。ORR路径主导反应机理,激发635 nm可见光后材料呈现多峰发射,证实三价稀土离子的上转换特性。提出稀土掺杂硅酸盐与碳氮化物协同增强光吸收的新机制。

  
摘要图片

为了提高合成H2O2时的光谱利用率,通过简单的热处理方法成功地将上转换(UC)材料Y2SiO5: Pr3+、Nd3+(PNY)和g-C3N4(CN)结合在一起。评估实验表明,PNY与CN的最佳比例为5%。当催化剂用量为1毫克且乙醇(EtOH)体积为10毫升时,H2O2的产率最高,达到57.18毫米摩尔·克–1·小时–1。合成H2O2的反应途径主要依赖于氧还原反应(ORR),而非水氧化反应(WOR)。在635纳米波长激发下,5%-PNY/CN复合材料显示出275、280、347和492纳米的发射峰,分别对应于激活剂Pr3+的4f5d→3H4,5,6、4f5d→3F2,3、4f5d→3F3,4和3P0→3H4能级跃迁。这证实了可见光(vis)到紫外光(UV)的有效转换,且5%-PNY/CN的上转换量子产率(UCQY)达到了3.07%。相应地,在可见光下的H2O2产率与紫外光下的产率相当,说明从可见光到紫外光的转换有助于提高H2O2的生成量。最后,提出了一种可能的光催化协同上转换光反应机制。这一发现为创新光催化剂的设计提供了新的策略。

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