基于铁的微孔金属-有机框架用于C2H2/CO2分离

《Inorganic Chemistry》：Fe-Based Microporous Metal–Organic Framework for C2H2/CO2 Separation

乙炔与二氧化碳选择性吸附：铁基MOF材料STU-130的合成及作用机制研究。通过合成具有brn-1骨架和未配位羧酸氧修饰的一维孔道铁基MOF（STU-130），利用氢键作用（C–H···O，32.6 kJ/mol）实现C?H?/CO?高效分离，吸附容量差异达25.96 cm3/g，理论计算与实验数据吻合。

　　

乙炔（C₂H₂）是一种重要的工业原料，但其生产过程中通常会产生含有二氧化碳（CO₂）的混合物，这给分离带来了显著挑战。为了解决这一关键的分离问题，我们合成了一种基于铁的金属有机框架材料STU-130，其具有brn-1型骨架结构。该材料在a轴方向上拥有一个尺寸为6.4 × 5.8 ?²的一维通道，并且其多孔表面分布着未配位的羧酸氧基团。这些结构特征使得STU-130能够通过差异化的主客体相互作用强度优先吸附C₂H₂而非CO₂。单组分气体吸附实验表明，C₂H₂的吸附容量（106.8 cm³ g^–1）远高于CO₂（80.84 cm³ g^–1），在等摩尔比C₂H₂/CO₂混合物（50:50，298 K，1 bar）条件下，IAST预测的选择性为4.2。动态突破实验进一步证实了STU-130在C₂H₂/CO₂分离方面的优异性能，其C₂H₂的洗脱速率比CO₂快25 min g^–1。密度泛函理论计算和巨正则蒙特卡罗模拟结果显示，未配位的羧酸氧基团能够通过强C–H···O氢键（32.6 kJ mol^–1）选择性地与C₂H₂结合，从而在C₂H₂/CO₂的选择性分离过程中发挥关键作用。