利用同源酰亚胺键构建聚合物-共价有机框架电解质，以实现高效的离子传输

《Journal of the American Chemical Society》：Homologous Imide Bonds to Build Polymer-Covalent Organic Framework Electrolytes for Efficient Ion Transport

锂金属电池安全稳定的挑战在于固体电解质开发。本研究设计了一种含同系酰亚胺键的聚合物-共价有机框架（COF）复合固体电解质，其COF部分通过有序孔道实现Li+选择性传输与传导，而含氟聚酰亚胺（FPI）增强机械强度和界面相容性，抑制锂枝晶并实现2000小时稳定循环，离子电导率达3.3×10^-4 S cm^-1，电化学稳定性窗口宽，应用于Li//LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2电池后，库仑效率>99%，循环寿命>200次，为室温高性能固态电池开发提供新途径。

　　

下一代锂（Li）金属电池安全运行的一个关键挑战在于开发固态电解质的关键技术。本文设计并开发了一种含有同类酰亚胺键的聚合物共价有机框架（COF）电解质，用于实现安全稳定的固态锂金属电池。这种含有酰亚胺键的COF具有有序的通道结构，可作为锂离子（Li⁺）的选择性通道和导电桥梁，从而在保持结构稳定性的同时促进离子的高效传输。此外，富含酰亚胺键的氟化聚酰亚胺（FPI）聚合物增强了材料的机械强度、柔韧性和与锂金属电极的界面相容性，有效抑制了枝晶生长并提高了电池的长期循环稳定性。由于COF与聚合物之间的协同作用，这种聚合物-COF电解质具有3.3 × 10^–4 S cm^–1的离子导电率、0.82的迁移数以及宽的电化学稳定性窗口。此外，该电解质在2000小时内的锂沉积/剥离过程中表现稳定，得益于其优异的界面相容性。将这种聚合物-COF电解质应用于Li//LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂电池中，进一步证明了其能够实现高库仑效率（>99.0%）和长寿命（>200次循环）。这一设计为开发适用于高性能固态电池的室温固态电解质开辟了新的途径。