磷酸盐通过促进金属-载体界面处的质子/电子转移,增强了催化加氢脱氧反应的效率

《Journal of the American Chemical Society》:Phosphate Boosts Catalytic Hydrodeoxygenation by Facilitating Proton/Electron Transfer at the Metal–Support Interface

【字体: 时间:2025年10月24日 来源:Journal of the American Chemical Society 15.6

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  氢解氧化催化剂研究:磷酸修饰Pt/TiO?催化剂在硫化物氢解氧化中表现出显著提升,原子级研究表明Ti3+活性位点、磷酸-铂界面及质子电子转移协同作用是高效氧去除的关键。

  
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含氧化合物的催化加氢和脱氧在合成过程中起着至关重要的作用。尽管已经开发出了多种加氢脱氧(HDO)反应方法,但许多反应仍然依赖于化学计量的还原剂,这会导致不希望出现的副产物并降低原子利用率。氢气(H2)作为一种环保的替代品应运而生,但在温和条件下其高效利用仍然具有挑战性。在这项研究中,通过对Pt/TiO2进行简单的磷酸盐修饰,其磺氧化物加氢脱氧活性提高了约250倍。由于Ti–PO4–Pt界面的存在,Pt/Ti(HPO4)2催化剂的表现优于原始的Pt/TiO2,其产率提高了约280倍,远超其他均相和非均相催化剂。通过原子尺度的研究,阐明了配位不饱和的Ti3+位点、界面磷酸盐以及铂元素的关键作用,突显了界面处质子/电子转移的促进作用。这项工作为可持续的催化加氢过程提供了一种有前景的策略,具有广泛的有机合成应用前景。

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