构建动态的Rhδ+–Ov–Ti界面位点，以实现高效且稳定的光热催化甲烷干重整反应

《Journal of the American Chemical Society》：Constructing Dynamic Rhδ+–Ov–Ti Interfacial Sites for Highly Efficient and Stable Photothermal Catalytic Methane Dry Reforming

光热催化干法重整甲烷中，Rh-嵌入SrTiO3催化剂通过强金属-载体相互作用形成稳定界面位点（Rhδ+–Ov–Ti），有效吸附活化CH4和CO2生成高纯度合成气（H2/CO产率7.6/9.6 mol gRh?1 h?1），抗结焦稳定性达100小时，且该嵌入策略适用于其他结构敏感反应。

　　

光热催化甲烷干重整（DRM）是一种将两种温室气体转化为合成气的有前景的工艺。然而，该工艺仍存在反应活性低和由积碳引起的不稳定性问题。在这里，我们报道了一种嵌入了Rh元素的SrTiO₃催化剂，其界面位点（Rh^δ+–O_v–Ti）由于金属与载体之间的强电子相互作用而表现出稳定性，从而实现了高效且稳定的DRM过程。原位表征和理论计算证实，这些界面位点通过CH₃O*途径成为CH₄和CO₂分子吸附与活化的活性中心，且不会发生积碳现象。此外，局部的电荷重新分布和氧空位（O_v）的再生使得Rh^δ+–O_v–Ti界面位点在DRM过程中能够动态演变。结果表明，在光照条件下，使用Rh/SrTiO₃催化剂时，H₂/CO的产率可达7.6/9.6 mol g_Rh^–1 h^–1，且催化剂的使用寿命可达100小时。更重要的是，这种嵌入策略可以普遍应用于合成其他抗积碳催化剂，以用于光热DRM以及其他对结构敏感的反应。