卤化物钙钛矿异质结构的A-阳离子依赖性结构-光学性质关系及其复杂界面特性

《Journal of the American Chemical Society》：A-Cation-Dependent Structure–Optical Property Relationships of Halide Perovskite Heterostructures with Complex Interfaces

卤化物钙钛矿异质结构通过蒸发结晶-聚合物笔写光刻法合成，发现界面晶格畸变调控电子-声子耦合，显著延长载流子寿命，尤其小晶粒中界面效应更明显。

　　

卤化物钙钛矿异质结构在能量转换方面展现出良好的界面相互作用潜力，但由于合成结构明确体系的挑战，限制了对结构-性质关系的深入研究。在此，我们报道了利用蒸发结晶-聚合物笔尖光刻（EC-PPL）技术制备成分可控的3D/3D及3D/2D卤化物钙钛矿异质结构，并对其性质进行了单颗粒分析。通过系统地改变A位阳离子组合和晶体尺寸，我们发现异质界面会引发局部晶格畸变，从而调节振动动力学和电子-声子耦合。这些界面效应使得载流子寿命显著延长，优于成分相似的纯相。拉曼光谱、温度依赖的光致发光以及功率依赖的发射分析表明，界面处的局部结构调制控制着激子-声子相互作用。在较小晶体中，由于界面贡献的增加，这些效应更为显著。我们的研究结果强调了界面调控在调节卤化物钙钛矿光电性质中的关键作用，并为下一代光电器件中异质结构的工程设计提供了原理。