通过负载在掺镧α-MoC上的Pt，制备出平衡的CO/OH中间体，以实现高效且对CO具有抗性的电催化甲醇氧化反应

《Journal of the American Chemical Society》：Balanced CO/OH Intermediates for Efficient and CO-Resilient Electrocatalytic Methanol Oxidation via Pt Supported on La-Doped α-MoC

微环境调控Pt/La-MoC催化剂提升甲醇氧化反应性能，其通过La掺杂增强α-MoC产OH能力，精准调控表面CO和OH中间体比例，实现8.58 A mg-1活性（商业Pt/C的3.6倍），120小时92%稳定性，0.2 V onset potential。

　　

基于铂（Pt）的催化剂在电催化甲醇氧化反应（MOR）中起着关键作用，这一反应对可再生能源应用至关重要。然而，其性能常常受到一氧化碳（CO）中毒以及活性位点利用效率低下的限制。通过微环境调控来平衡CO和羟基（OH）中间体的反应动力学，已成为缓解这些问题的有效策略。我们开发了一种负载在镧掺杂钼碳化物（La-MoC）上的Pt催化剂，该催化剂利用α-MoC优异的加水分解能力提供丰富的OH物种，同时通过镧掺杂和Pt负载量精确控制表面覆盖率。这种双重微环境调节作用使得Pt上的CO与MoC上的OH之间的比例达到最佳状态，从而加速CO的氧化并提高反应速率。所得到的Pt/La-MoC催化剂表现出显著的质量活性，为8.58 A mg_Pt^–1（比商用Pt/C高出3.6倍），具有优异的稳定性（在0.1 M KOH溶液中120小时后活性保留率为92%，在1 M KOH溶液中30小时后活性保留率为80%），以及较低的一氧化碳氧化起始电位（约0.2 V vs RHE）。原位光谱和电化学研究表明，CO与OH中间体的同步循环促进了CO的快速去除和活性位点的再生。这项工作提出了一种以中间体平衡为中心的合理设计理念，为电催化中表面反应的动力学提供了新的见解。