集成溶剂化化学技术助力高能量锂金属电池的发展

《Journal of the American Chemical Society》：Integrated Solvation Chemistry Enables High Energy Li Metal Batteries

高能锂金属电池电解液通过溶剂整合策略实现溶剂活性抑制与阴离子还原促进的协同效应，采用锂亲和性溶剂（TFMFB）形成内层稳定溶剂化结构，结合疏水性溶剂（FMCH）构建外层动力学屏障，有效降低溶剂/阴离子解离，使NCM523电池120次循环容量保持率80%，NCM955电池能量密度达568 Wh/kg。

　　

高能量锂金属电池（LMBs）的电解质设计需要同时抑制溶剂的反应性并促进阴离子的还原。然而，现有的方法往往由于对溶剂化结构控制不足而效果不佳，导致过多的游离溶剂和阴离子物种以及持续的副反应。在这里，我们提出了一种溶剂化整合策略，将溶剂分子和阴离子都限制在第一个溶剂化层内，从而最大限度地降低它们的反应性。作为概念验证，我们使用亲锂性物质（三氟甲氧基）氟苯（TFMFB）来调节Li⁺的溶剂化，增强溶剂对Li⁺的亲和力，确保有利的Li⁺反应动力学。同时，亲脂性物质（三氟甲基）环己烷（FMCH）形成了一层外部的动力学屏障，抑制溶剂/阴离子的脱溶剂化。这种内部亲锂、外部亲脂的配置产生了协同限制作用，显著提高了氧化稳定性，并实现了稳定的界面化学行为。结果表明，使用这种定制的溶剂化整合电解质（SIE）的无阳极Cu∥LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）软包电池在120次循环后仍能保持80%的容量。此外，采用超轻量电解质（1.1 g Ah^–1）的强性能10 Ah Li∥LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O₂（NCM955）软包电池实现了高达568 Wh kg^–1的超高能量密度。这一溶剂化整合概念为实际高能量锂金属电池的电解质设计提供了有前景的指导方向。