原子配位调控技术实现了超高产单原子催化剂，且载量极低

《Journal of the American Chemical Society》：Atomic Coordination Editing Achieves Ultraproductive Single-Atom Catalysts with Ultralow Loadings

制备了ppm级负载的Ir单原子催化剂，通过H2IrCl6浸渍碳后NH3热解实现Cl原子的原位替换为N/O物种，形成Ir-O2N2活性位点，突破尺寸效应限制，丙烷转化率达33%，丙烯选择性92%，时空产率达14976 mol/h-Ir，且失活常数仅为0.00191 h-1。

　　

制备兼具超低载量与工业级性能的贵金属基催化剂仍然是一个重大挑战。在这里，我们报道了一种简便的策略，用于合成ppm级别负载的Ir₁单原子催化剂（SACs），这些催化剂能够突破尺度关系限制，实现卓越的丙烷脱氢（PDH）性能。简单的H₂IrCl₆浸渍在碳基底上，随后进行NH₃热解处理，可得到一种催化剂，其丙烷转化率可达约33%，丙烯选择性约为92%。该催化剂在单位时间内的丙烯产率为14976 mol_C3H6 mol_Ir^–1 h^–1，并且具有极低的失活速率（0.00191 h^–1），性能优于Ir纳米颗粒和大多数已报道的贵金属催化剂。先进的表征技术和密度泛函理论计算表明，NH₃热解作用导致Cl原子被N原子原位取代，形成了Ir–O₂N₂活性结构；这种双N/O配位机制同时促进了PDH反应并防止了金属颗粒的聚集。这种方法为开发既满足原子经济性要求又符合工艺强度需求的工业可行SACs提供了蓝图，这一结论已在多种贵金属体系中得到验证。