用于锂离子电池高性能硅碳负极的定向锚定交联粘合剂

《The Journal of Physical Chemistry C》：Directional Anchoring Cross-Linked Binder for High-Performance Silicon–Carbon Anodes in Li-Ion Batteries

硅基负极体积膨胀导致界面结合力不足的问题，本研究通过引入具有芳香环结构的鞣酸与聚丙烯酸锂酸盐形成热交联网络，构建π-π堆积和氢/离子键双作用机制，使电极剥离强度提升至2.6 N，弹性模量达6.03 GPa，容量保持率90.02%，放电容量1137.7 mAh/g。

　　

基于硅的材料因其较高的理论容量而受到作为锂离子电池负极材料的广泛关注。然而，硅在充放电过程中会发生显著的体积膨胀，这会导致颗粒粉碎以及固体电解质界面（SEI）不稳定等问题。本研究开发了一种原位热交联的聚（丙烯酸）-单宁酸（PLT）粘合剂，该粘合剂具有定向锚定机制，能够有效解决硅-碳（Si/C）负极因体积膨胀而引发的问题。通过将单宁酸（TA）引入锂化聚（丙烯酸）（PAALi）基质中，构建了一个具有双重相互作用机制的定向锚定网络：单宁酸的芳香基团与石墨碳层形成稳定的π–π堆叠作用；而PAALi的羧基则与硅表面的羟基通过共价酯键、氢键和离子偶极相互作用进行连接。这种分子级别的定向锚定策略显著增强了界面结合强度（180°剥离力为2.6 N），并赋予电极优异的机械稳定性（弹性模量为6.03 GPa）。电化学测试表明，Si/C@PLT电极具有出色的初始放电容量（1137.7 mAh/g）和容量保持率（100次循环后仍保持90.02%）。这项工作为基于硅的复合材料的粘合剂设计提供了一种新的分子工程策略，强调了界面定向锚定在提高高容量电极循环稳定性中的关键作用。