通过精确的扩散蒙特卡罗方法提高MnBi2(Se1–xTex)4材料的缺陷抗性及有序性

《The Journal of Physical Chemistry C》：Increased Defect Resistance and Ordering in MnBi2(Se1–xTex)4 via Accurate Diffusion Monte Carlo

本研究利用扩散蒙特卡洛和密度泛函理论，系统探究了MnBi2Te4、MnBi2Se4及MnBi2(Se1?xTe)x4材料的稳定性和缺陷形成机制。发现当x<0.5时材料呈现固溶体行为，x>0.5时发生相分离；Mn-Se键增强和内部应变降低显著提升了材料热力学稳定性，抑制缺陷形成，为设计可调拓扑材料提供了理论依据。

　　

在材料科学领域，稳定材料结构和控制缺陷形成仍然是一个关键挑战，尤其是在理论研究方面，因为需要精确预测时必须解决微小的能量差异。我们采用了最先进的理论方法来研究拓扑材料，重点关注MnBi₂Te₄（MBT），这是一种具有潜力的本征磁性拓扑绝缘体。MBT中的反位缺陷会改变其电子结构和磁性，从而降低拓扑性能并导致实验结果不一致。通过扩散蒙特卡洛方法和密度泛函理论，我们研究了MBT、MnBi₂Se₄（MBS）以及MnBi₂(Se_1–xTe_x)₄的热力学稳定性和缺陷形成过程。研究发现，MnBi₂Se₂Te₂在有限温度下仍能保持稳定，其缺陷形成能较高，这是由于Mn与Se之间的键合更强且内部应变较小。当Se替代外层中的Te时，会促进材料的长程有序排列。对于MnBi₂(Se_1–xTe_x)₄，簇展开相图显示当x < 0.5时表现为固溶体行为，而当x较大时则发生相分离。MBT和MBS都属于拓扑绝缘体；因此，MnBi₂(Se_1–xTe_x)₄系列材料可能具备可调的拓扑特性和更好的稳定性。