CaxFeyOz化合物电子、磁性和晶格声子动力学特性的理论与实验联合研究：在二氧化碳捕获中的应用

《The Journal of Physical Chemistry C》：Joint Theoretical and Experimental Study of the Electronic, Magnetic, and Lattice Phonon Dynamics Properties of CaxFeyOz Compounds Applied to CO2 Capture

开发高效低成本的CO?捕集材料是能源创新的关键。本研究通过原初热力学方法和实验测量，优化了CaO基钙铁氧体材料（如CaFeO?）的CO?捕集性能，发现其再生温度显著降低，且在含氧或无氧条件下均表现优异，解决了传统CaO的烧结、磨损和酸碱反应问题，为循环捕集技术提供了理论依据。

　　

推动能源创新有助于确保能源供应的稳定性和可靠性。迫切需要开发新型二氧化碳（CO₂）捕获剂，这些捕获剂应具备更高的能源效率，并且资本和运营成本更低，从而实现能源的充足、可负担和安全供应。在固体材料中，CaO由于其广泛的可用性和低成本，是一种优秀的CO₂吸附剂。然而，CaO也存在一些缺点，如较高的煅烧温度、烧结导致的性能下降以及与SO_x和NO_x的反应。在这项研究中，我们采用了从头算（ab initio）热力学方法和实验测量来提高其循环过程中的CO₂捕获性能。为此，我们探讨了一系列钙铁酸盐（Ca_{xFeyOz）的电子、磁性和晶格动力学性质，并将其应用于CO2捕获。研究结果表明，这些钙铁酸盐均能通过热力学反应与CO2生成CaCO3和氧化铁。与纯CaO相比，CaFe3O4、CaFe2O4和Ca2Fe2O5能够将CO2的再生温度降至更低范围。实验测量显示，无论是否有O2存在，CaFeO2都是一种良好的CO2捕获剂。通过计算CaxFeyOz捕获CO2反应的热力学性质，可以确定不同CO2捕获技术的操作温度范围。}