BiVO4中合成依赖性陷阱电荷载流子行为的可视化及其与性能的关系

《The Journal of Physical Chemistry C》：Visualization of Synthesis-Dependent Trapped Charge Carrier Behavior in BiVO4 and Its Relation to the Performance

BiVO4光阳极电荷载流子动力学研究采用电沉积、水热分解和金属有机分解三种合成方法，通过图案化照明时-resolved相位显微镜技术实现了微米级空间分辨率和纳秒至毫秒级时间分辨率的电荷动态观测。分析表明电沉积法制备的BiVO4因(040)晶面生长具有最高电荷分离效率，金属有机分解法制备的薄膜因细颗粒结构空穴注入效率优异，水热分解法制备的薄膜在电荷分离与传输效率间达到平衡。

　　

理解载流子的动态对于优化基于BiVO₄的光阳极在太阳能水分解中的性能至关重要。在这项研究中，我们研究了通过三种不同方法合成的BiVO₄薄膜中载流子的时空行为：电沉积（ED）、水热分解（HT）和金属-有机分解（MOD）。利用图案化照明时间分辨相显微镜（PI–PM），我们以微米级的空间分辨率和纳秒到毫秒级的时间尺度，选择性地表征了被捕获的载流子。基于时间分辨折射率变化的聚类分析使我们能够区分样品中的电子和空穴动态。电沉积样品在表面表现出电子积累的优势，并具有最高的电荷分离效率，这与其强烈的（040）晶面生长方向一致。金属-有机分解样品由于其细粒化的微观结构，表现出优异的空穴注入效率；而水热分解样品则提供了平衡的性能，具有中等的电荷分离和传输效率。这些发现表明，合成方法对载流子的行为和界面过程有着显著的影响。