基于第一性原理计算的Ruddlesden–Popper型镧镍酸盐的磁性和电子性质

《The Journal of Physical Chemistry C》：Magnetic and Electronic Properties in Ruddlesden–Popper Lanthanum Nickelates from First-Principles Calculations

双层Ruddlesden-Popper镍酸盐的磁性耦合与电子结构随层厚度变化呈现规律性转变，单层反铁磁、双层条纹有序、三层铁磁，电子结构在特定层厚度下发生绝缘体-金属转变，为超导机制提供理论依据。

　　

双层Ruddlesden–Popper（RP）镍酸盐La₃Ni₂O₇在加压条件下表现出约80 K的高超导转变温度。此外，还合成了具有长程结构有序性的不同类型的RP镍酸盐。通过进行第一性原理计算，我们系统研究了RP镧镍酸盐的磁性和电子性质，包括La₂NiO₄（与一层NiO₆块堆叠，LNO-11）、La₂NiO₄·La₃Ni₂O₇（与一层和两层NiO₆块堆叠，LNO-12）、La₃Ni₂O₇（与一层和三层NiO₆块堆叠，LNO-13）以及双层La₃Ni₂O₇（与两层NiO₆块堆叠，LNO-22）。研究结果表明，RP结构各组成层的磁耦合和电子性质取决于这些层的厚度。随着层厚增加，组成层中的磁耦合从反铁磁（AFM）转变为铁磁（FM）。LNO-11、LNO-12和LNO-13中的单层组分呈现反铁磁有序；LNO-12和LNO-22中带有Ni²⁺和Ni³⁺电荷有序的双层组分呈现条纹有序；LNO-13中的三层组分则表现出铁磁耦合。此外，随着双层组分厚度的增加，RP镍酸盐的电子结构会发生绝缘体-金属转变。LNO-11、LNO-12和LNO-22由于Ni²⁺和Ni³⁺的电荷有序而呈绝缘态，而LNO-22（无电荷有序）和LNO-13则变为金属态。我们的工作可能为理解超导机制提供见解，并为研究混合堆叠镍酸盐超导体提供理论参考。