STM揭示的2H-TaS2表面受电场诱导的蚀刻现象及空位岛演变过程

《The Journal of Physical Chemistry C》：Tip-Induced Etching and Vacancy Island Evolution on 2H-TaS2 Revealed by STM

近期研究显示，STM扫描过程中可通过隧道场驱动或探针驱动机制对过渡金属二硫属化物（如2H-TaS?）表面进行蚀刻，形成空位岛（VIs）。长时间STM观测表明，VIs的周长和面积分别以线性（R2>0.99）和抛物线速率增长，其动力学受表面缺陷和吸附水影响显著。实验还发现纳米级TaS?岛子可通过探针作用移动并重组，揭示了表面扩散与化学蚀刻的协同作用。该研究为基于STM的纳米光刻技术提供了重要机制基础。

　　最近的研究聚焦于二维材料，尤其是扫描探针显微镜（SPM）在材料表面结构调控中的应用。研究发现，过渡金属二硫属化合物（TMDs）的表面在测量过程中可能因隧穿场驱动或扫描探针驱动的机制而发生蚀刻。这一现象为利用扫描探针进行纳米光刻提供了基础，意味着通过探针操控表面结构和缺陷成为实现高精度纳米图案化的重要途径。研究团队通过实时空间扫描隧道显微镜（STM）实验，获取了材料表面缺陷的详细信息，包括线性缺陷和点缺陷。实验还观察到，在长时间的成像过程中，空位岛（VI）会逐渐形成并融合，最终导致整个层的移除。这种空位岛的生长动力学通过人工智能和传统图像分析工具进行量化，显示出空位岛的周长以线性速率增长，而面积则呈抛物线增长。

在研究中，团队特别关注了空位岛的生长机制，包括探针诱导的化学反应、水吸附物的蚀刻作用以及材料本身的本征缺陷对空位岛成核的影响。这些发现表明，材料表面的缺陷和吸附物在控制蚀刻过程中起着关键作用。例如，新暴露的层在顶层被移除后，空位岛会迅速形成，并且一些小型且可移动的表面岛会被重新沉积，参与探针诱导的蚀刻过程。这一现象揭示了探针与表面之间的相互作用不仅限于简单的物理接触，还可能涉及复杂的化学反应和表面扩散过程。

研究团队采用了一种基于图像分析的方法，通过标记空位岛的边界，利用Fiji软件进行进一步的分析和分类。此外，他们还使用了Segment Anything模型进行图像分割，从而获得空位岛的面积和周长数据。两种方法得到的结果在误差范围内保持一致，并且提供了相近的蚀刻速率数据。这些数据为后续的定量分析奠定了基础，使团队能够更深入地理解蚀刻过程的动力学特性。

在实验过程中，团队发现表面蚀刻和空位岛的生长对扫描探针的参数设置非常敏感，尤其是扫描探针的偏压和隧穿电流。通过改变这些参数，可以调节蚀刻速率，甚至在某些情况下停止蚀刻过程。此外，研究还指出，空位岛的生长速率与它们的初始尺寸无关，这表明蚀刻过程可能遵循一种与几何形状相关的机制。这种机制在多个空位岛的生长过程中得到了验证，显示出它们在不同的扫描条件下具有相似的生长趋势。

实验还观察到，随着空位岛面积的增加，其形状逐渐趋向于六边形，这与材料的本征六边形晶格结构相吻合。六边形的形状能够有效降低边缘能量，使得空位岛在生长过程中趋于稳定。然而，在某些情况下，空位岛可能会因与其他缺陷或空位岛的相互作用而发生融合，导致形状的多样化。这种融合过程可能受到表面缺陷密度和吸附物浓度的影响，使得蚀刻速率在不同区域出现差异。

研究团队进一步分析了空位岛在不同扫描条件下的生长行为，发现它们的生长速率在一定程度上不受偏压的影响，而更多地与材料本身的缺陷分布和吸附物浓度相关。这一发现为理解探针诱导蚀刻的机制提供了新的视角，表明材料表面的条件在控制蚀刻过程中起着至关重要的作用。此外，研究还指出，空位岛的生长可能受到表面扩散路径的影响，使得相邻空位岛之间存在显著的相互作用。

通过这些研究，团队不仅揭示了TMD材料表面的复杂缺陷结构，还提出了多种可能的蚀刻机制，包括探针诱导的化学反应、水吸附物的参与以及材料本征缺陷的支持作用。这些机制的探讨为未来在二维材料领域实现更精确的纳米图案化提供了理论基础和技术路径。研究团队强调，虽然当前的实验已经展示了探针诱导蚀刻的可行性，但仍需进一步的实验和理论研究，以建立一个完整的蚀刻动力学模型，从而实现对纳米图案化的精确控制。

综上所述，这项研究为利用扫描探针显微镜（STM）进行纳米光刻提供了重要的实验基础和理论支持。通过深入分析TMD材料表面的缺陷结构和蚀刻机制，研究团队揭示了材料表面条件在控制蚀刻过程中的关键作用。未来的工作将聚焦于在更精确的控制条件下，进一步研究蚀刻动力学，以实现对二维材料表面的程序化操控。这不仅有助于构建复杂的TMD异质结构，还可能为未来二维材料基的器件架构提供新的可能性。