分析影响单晶高镍层状氧化物正极电化学行为的因素

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Delineating the Factors Impacting the Electrochemical Behavior of Single-Crystal High-Nickel Layered Oxide Cathodes

高镍单晶LiNi0.8Mn_xCo_0.2-yO2作为锂离子电池阴极材料，研究其高电压循环容量衰减机制。通过调整Co/Mn比例和添加氟代电解液及LiF2PO2，发现表面重构是容量损失主因，与机械应力增加和界面稳定性下降相关。优化掺杂和电解液化学可抑制阻抗增长。

　　

高镍（Ni）含量的单晶LiNi_1-x-yMn_xCo_yO₂（NMCs）近年来作为锂离子电池（LIBs）的正极材料受到了广泛关注。然而，其在高电压下的容量衰减问题，尤其是在H2–H3相变发生之后，严重影响了其实际应用。本研究合成了单晶LiNi_0.8-xMn_xCo_0.2-xO₂（其中x=0.2、0.1、0），并在含有或不含有单氟乙烯碳酸酯及LiF₂PO₂添加剂的碳酸乙烯酯基电解液中对其进行了测试，以探究Co/Mn比例及表面处理对高电压循环性能的影响。研究发现，由于H2–H3相变过程中产生的机械应力增加以及电解质钝化能力不足导致界面稳定性下降，从而引发了高电压下的容量损失。结果表明，限制高电压循环过程中正极阻抗的增长至关重要，这可以通过调整材料掺杂比例和电解质成分来实现。