基于MOF衍生的Pd纳米催化剂的亲水工程实现了高效的甲酸脱氢反应：该过程通过FA–H2O氢键网络介导的分子间质子/氢离子传递来实现

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Hydrophilic Engineering of MOF-Derived Pd Nanocatalysts Enables Efficient Formic Acid Dehydrogenation: Intermolecular Protons/Hydrides Shuttling Mediated by FA–H2O Hydrogen-Bonding Network

表面亲水工程调控MOF衍生碳催化剂上常温催化分解水溶液中形式酸（TOF=1925 h?1），揭示水分子通过FA-H?O氢键网络促进氢物种传递并抑制中间体吸附的新机制。

　　

甲酸（FA）在常温下的催化脱氢反应依赖于足够的水（H₂O）分子的参与，但其具体反应机制尚未得到充分研究。为了深入探讨甲酸在含水溶液中的脱氢行为，并协同调控催化剂表面的金属活性位点与亲水微环境，我们开发了一种基于MOF（金属有机框架）衍生物的碳材料的表面亲水改性策略。实验结果表明，引入表面活性剂可以调节材料的形态和表面化学组成，从而提高催化剂的亲水性并促进金属活性中心的分散。制备出的中空纳米棒状Pd/NC_ZIF-8-25材料具有优异的亲水性能，并含有超细的Pd纳米颗粒（NPs），在常温条件下表现出卓越的催化性能（转化速率TOF = 1925 h^–1）。机理研究表明，水分子不仅作为溶剂参与反应过程，还直接参与了反应。理论计算表明，形成的甲酸–水（FA–H₂O）分子间氢键网络有助于氢物种（质子和氢化物）的迁移，并抑制中间产物的过度吸附。这项工作不仅提出了一种新的甲酸在溶液中的分解机制，还为开发适用于高浓度甲酸环境的过渡金属催化剂提供了理论指导。