通过RAFT聚合反应构建均匀的交联结构，以提高固态聚合物电解质的性能

《ACS Applied Polymer Materials》：Crafting Uniform Cross-Linking Structures via RAFT Polymerization for Enhanced Solid Polymer Electrolyte Performance

固态锂离子电池电解质需兼顾离子传导与机械强度。本研究采用含支链聚乙二醇的单体通过RAFT聚合抑制结晶，同时构建均匀化学交联网络提升性能。实验表明SPE-RAFT较传统FRP法制备的电解质，拉伸强度提升3倍，断裂伸长率达9倍，离子电导率提升45%，循环稳定性提高84%。全固态LiFePO4//SPE-RAFT//Li电池在0.5C下180次循环容量保持150.0mAh g-1，优于FRP工艺。

　　

固态锂电池需要既具有离子导电性又具备机械强度的固态电解质。基于聚环氧乙烯（PEO）的固态聚合物电解质（SPE）因其优异的锂盐兼容性和加工性能而备受关注。然而，其结晶性严重阻碍了离子传输，因此实现最佳的离子导电性和机械强度仍然具有挑战性。本研究采用了含有聚乙二醇侧链的单体来抑制结晶，并通过化学交联结构来增强机械强度。与传统的自由基聚合（FRP）方法相比，通过可逆加成-断裂链转移（RAFT）聚合反应合成的SPE膜具有更均匀的交联网络，这一点通过固态核磁共振（NMR）得到了验证。与SPE-FRP相比，SPE-RAFT方法构建的均匀化学交联网络不仅使拉伸强度和断裂伸长率分别提高了3倍和9倍，还促进了锂离子的传输，使得锂对称电池的离子导电性提高了45%，循环稳定性提高了84%。因此，在0.5 C电流下经过180次循环后，全固态LiFePO₄//SPE-RAFT//Li电池的放电容量达到了150.0 mAh g^–1，而FRP电池在0.1 C电流下经过200次循环后的放电容量仅为97.3 mAh g^–1。这些发现凸显了RAFT交联聚合方法所形成的均匀交联网络所带来的显著优势。