在沸石限定的阳离子Pd催化剂上，H2O促进了CO氧化途径的进行

《ACS Catalysis》：H2O-Enabled Switch of the CO Oxidation Pathway on Zeolite-Confined Cationic Pd Catalysts

Pd-SSZ-13催化剂中水分子促进CO氧化，通过活化O2并形成Pd-H2O复合物改变反应路径，原位光谱与QM/MM模拟揭示Pd sites从紧密吸附到部分脱离的动态过程，区别于气相中Eley-Rideal机制的CO氧化。

　　

理解钯（Pd）活性位点的反应动力学对于合理设计用于环境和能源催化的高性能钯沸石至关重要。以Pd-SSZ-13沸石作为催化剂，我们发现实际过程中不可避免存在的H₂O能够通过促进Pd活性位点上O₂的活化来增强CO的氧化反应。原位光谱分析和量子力学/分子动力学（QM/MM）模拟表明，最初牢固地结合在沸石骨架上的钯阳离子在与H₂O相互作用后发生溶剂化，形成部分脱离的Pd–H₂O复合物，从而有利于CO和O₂通过Langmuir–Hinshelwood机制发生反应。相比之下，裸露的Pd活性位点上的CO与O₂在气相中通过热力学上不太有利的Eley–Rideal机制发生反应。