利用自参考光热共路径干涉技术测量Si3N4薄膜对激光帆的吸收特性

《ACS Photonics》：Self-Referencing Photothermal Common-Path Interferometry to Measure Absorption of Si3N4 Membranes for Laser-Light Sails

硅氮化物膜吸收系数测量与激光光帆应用研究。采用自参考式光热共路径干涉仪（PCI），通过单层石墨烯增强膜吸收作为参考，直接测量悬空低损耗材料（Si3N4和SiNx）的吸收系数。实验测得Si3N4在1064 nm吸收系数为1.5-2.9×10^-2 cm^-1，可承受~10 GW/m2激光强度，而SiNx吸收系数达8 cm^-1。方法有效分离热传导与光学吸收效应，为低损失膜材料评估提供新范式。

　　激光光帆是一种利用高能激光推动轻质“帆”材料的航天器概念。研究团队对一种候选帆材料——化学计量比的硅氮化物（Si?N?）在近红外波段的吸收特性进行了系统分析。由于Si?N?的光学损耗较低，研究中采用了光热共路径干涉仪（PCI）技术，以更精确地测量其微小的吸收效应。为了实现这一目标，研究者开发了一种自参考的PCI方法，即在裸露的Si?N?膜和其表面沉积单层石墨烯的膜上分别进行两次PCI测量。石墨烯的光学吸收能力远高于Si?N?，因此能够通过传统的椭偏仪等技术进行测量，同时不会显著改变膜的热传导特性，从而为PCI测量提供了理想的参考样本。

通过这种自参考技术，研究团队成功测定了Si?N?在1064纳米波长下的吸收系数为（1.5–3）×10?2 cm?1，表明其在高达约10 GW/m2的激光强度下仍具有良好的适用性。相比之下，硅含量较高的“低应力”SiNx（x≈1）的吸收系数约为8 cm?1，难以承受如此高的激光强度。自参考的PCI方法不仅适用于Si?N?膜，还可以扩展到其他低损耗材料的检测，如某些层状范德华材料，为未来的激光帆和其他光学应用提供了有力的技术支持。

在本研究中，PCI测量的原理是基于光热效应，即通过高功率、脉冲的连续波泵浦激光照射材料，导致局部加热，进而引起折射率的变化。这种变化可以通过另一束不同波长和入射角的探针激光进行测量。由于探针激光的直径大于泵浦激光，加热区域和未加热区域的探针激光会在探测器平面上产生干涉，形成衍射图案。通过分析衍射图案中心峰的强度，可以获取材料的吸收信息。由于泵浦激光被调制，探测器接收到的信号包括交流（AC）和直流（DC）分量，而AC分量的延迟与热耗散的时间常数相关。

然而，直接从PCI信号中获得吸收系数并不容易，需要通过校准因子K进行转换。K的定义和形式因实验条件而异，通常取决于激光束的交叉角度、波长、形状和大小，以及样品的几何结构和热特性，如热容、热导率、热光系数和热膨胀系数。热膨胀不仅影响热传导，还通过形变对PCI信号产生额外影响，因此K需要为每一种新的实验配置单独确定。目前文献中存在多种方法用于确定K值，但这些方法在膜状样品的应用中面临挑战。例如，将样品薄膜生长在已知K值的基底上是一种常见方法，但这种方法仅适用于厚度小于1–10微米的薄膜，因为较厚的薄膜可能会导致PCI信号的改变。此外，使用不同波长的激光进行PCI测量也需要保持泵浦激光的形状和大小一致，而理论计算K值的方法虽然存在，但涉及的多物理场模拟具有许多输入参数，容易引入误差。

为了克服这些挑战，研究团队提出了一种自参考的PCI方法，即将单层石墨烯转移至样品膜上，形成一个具有高吸收能力的参考样本。这种方法的核心在于，参考样本的吸收能力可以通过更简单的光学技术（如椭偏仪）进行测量，而不会显著影响样品的热传导性能。通过比较样品和参考样本的PCI信号，可以更准确地计算出K值，并进一步得到样品的吸收系数。具体而言，研究者将化学气相沉积（CVD）生长的单层石墨烯转移至Si?N?和SiNx膜上，然后通过变量角度光谱椭偏仪测定了参考样本的吸收率，分别为约1.5%和2.6%。这些数值与已知的悬浮石墨烯吸收率（约2.3%）存在差异，主要是由于Fabry–Pérot效应的影响。

随后，研究团队对Si?N?膜进行了PCI测量，分别在有无石墨烯覆盖的情况下进行。对于每个测量，通过沿z轴移动样品，记录PCI信号。当信号达到最大值时，即泵浦和探针激光在膜上交汇的位置，此时的AC分量和相位值用于进一步分析。为了使有无石墨烯的样品具有相似的AC分量，研究者使用了可变中性密度滤光片对泵浦激光进行手动衰减，确保在相同条件下比较吸收特性。通过这种方式，研究团队成功地获得了Si?N?的吸收系数，范围在1.5×10?2到2.9×10?2 cm?1之间。对于SiNx膜，研究团队同样进行了测量，得到吸收系数约为8 cm?1。

研究结果表明，Si?N?的低吸收特性使其成为激光帆的理想材料，尤其在10 GW/m2的激光强度下仍能保持结构完整性。相比之下，SiNx的高吸收特性可能导致材料在高能激光照射下迅速升温，进而影响其稳定性。研究团队还对膜上的吸收均匀性进行了分析，发现Si?N?膜上存在吸收峰的波动，这些波动可能与膜上的尘埃或材料缺陷有关。对于SiNx膜，吸收率在泵浦激光接近膜边缘时显著增加，这可能是由于部分激光被基底吸收所致。这些结果对未来的激光帆设计具有重要意义，特别是在考虑空间尘埃对材料性能的影响方面。

此外，研究团队还对Si?N?和SiNx膜的热导率进行了测量。通过频率域热反射率技术，研究者测得Si?N?膜的面内热导率约为18 W/m/K，而SiNx膜的面内热导率约为10.3 W/m/K。对于石墨烯的热导率，虽然未直接测量，但根据文献数据估计，其热导率远低于悬浮石墨烯（最高可达5000 W/m/K），主要原因是其单层结构抑制了弯曲模态的传播，并且声子在石墨烯与膜之间的界面存在泄漏。因此，热导率与样品厚度和热导率的乘积成正比，石墨烯的单层厚度（约0.335纳米）导致其热导率远低于Si?N?膜（约200纳米厚）。这一发现表明，自参考的PCI方法在处理热导率与石墨烯相近的样品时可能存在局限，但对于大多数悬浮膜或其他复杂结构仍然具有广泛的应用前景。

本研究的结论是，低损耗材料的光学吸收特性在微芯片光子学、精密光学组件和激光帆等应用中具有重要意义。通过自参考的PCI方法，研究团队成功地测量了Si?N?和SiNx膜的吸收特性，为未来的激光帆设计提供了重要的数据支持。Si?N?的低吸收特性使其能够在接近10 GW/m2的激光强度下保持结构稳定性，但需要避免其化学计量比的变化导致吸收率增加。自参考的PCI方法不仅适用于Si?N?膜，还可以推广到其他低损耗材料的检测，为未来的光学材料研究和航天器设计提供了新的思路和技术手段。