在超快传输电子显微镜中实现基于光子的前采样自由电子调制器

《ACS Photonics》：Realization of a Pre-Sample Photonic-Based Free-Electron Modulator in Ultrafast Transmission Electron Microscopes

电子束光调制与透射电子显微镜集成研究

　　空间与时间光调制技术是一种成熟的方法，可以动态地塑造光学场的相位和振幅，显著提升了成像方法的分辨率和灵敏度。在透射电子显微镜（TEM）中，将这种能力应用于电子束具有极高的价值，因为TEM本身具备纳米级的空间分辨率。本研究报告了一种基于光子的自由电子调制器（PELM）在两个超快TEM系统中的实验实现，该调制器集成在TEM柱的前部，用于在进入样品前对电子束进行形状控制。通过电子与光子的相互作用，可以相干地调制电子波函数的横向和纵向分量（分别通过横向相位印制和时间轮廓控制），同时利用动态控制的光学场和定制的电子-激光-样品相互作用几何结构。通过能量和动量分辨的电子检测，我们成功地在TEM样品平面上重构了被塑造的电子波函数。这些结果表明，可以在探针样品之前对电子波函数进行操控，为超快电子显微镜中的光子启发式成像和光谱技术铺平了道路。

近年来，电子与光子相互作用（EPI）在超快透射电子显微镜（UTEM）中被广泛采用，作为研究激光触发的纳米尺度超快动力学的强大工具。同时，光子学领域也对将先进的光束调制技术转移到UTEM中的电子束表现出浓厚的兴趣。在这些实验中，预先塑造的激光场通过EPI转移到电子束上。为了实现电子束的纵向（能量-时间）调制，已经采用了一些方法，如光学参量放大（OPA）、双波混频以及介电激光加速（DLA）。为了实现电子束的横向（动量空间）调制，使用了空间光调制器（SLM）、纳米受限近场以及法布里-珀罗光学腔等技术。

两种不同的方法被探索用于通过光场进行电子束调制：弹性与非弹性相互作用。弹性EPI通过弹性 ponderomotive 力进行，其优势在于不需要物理界面来介导相互作用。然而，这种方法受限于需要高激光强度，并且只能实现相位调制（除非使用双色照明产生受激康普顿散射）。相比之下，非弹性EPI已被成功用于调制电子束的相位和振幅。在这方面，通过利用光诱导近场电子显微镜（PINEM）方法对电子束进行调制。在PINEM中，相互作用由纳米结构附近产生的近场（可能支持表面等离子体激元等模式）介导，允许将结构的复数光学场直接映射到电子波函数的横向分布上。虽然这种对应关系对研究近场演化非常有价值，但它限制了电子束调制的灵活性：预测最终的电子分布需要数值模拟以考虑结构的近场效应，这限制了可以印制在电子束上的图案范围。

为克服这些限制，受激逆向辐射（ITR）作为一种具有高度灵活性的EPI形式而出现。辐射（TR）由电子穿过两种折射率不同的介质界面时产生的电磁波组成。这些波在界面处保持电磁场的连续性。在逆向过程中（即ITR），一个激发的电磁场已经存在，电子与该场以量子化的方式（即整数个光子）进行能量和动量交换。因此，ITR允许将激光相位直接转移到电子波函数上，而无需PINEM中存在近场贡献，使得最终的电子束轮廓实际上是所用SLM图案的傅里叶变换。

Madan等人曾利用基于ITR的非弹性EPI，通过SLM预先塑造的光束对电子束进行调制。尽管该实验仍然发生在样品平面上，但作者预见了一种未来的技术实现方式，即将PELM集成在TEM柱的前部，以在进入样品之前对电子束进行调制。通过利用SLM上可以印制的多种相位图案，以及将SLM替换为其他激光调制技术（如光学腔、DLA和OPA），可以实现对电子束在多维相空间的控制。这将为未来的UTEM实验设计提供更大的灵活性。

本研究中，我们展示了PELM设备在两个UTEM系统中的实验实现：一个在米兰-比科卡大学（UniMiB），另一个在以色列理工学院（Technion）。两个实验装置都进行了修改，将PELM放置在样品前部，但它们在TEM柱中的位置有所不同。在UniMiB，PELM利用SLM对横向电子束进行调制，而在Technion，使用非共线OPA（NOPA）对纵向电子束进行调制。通过监控电子波函数在多维相空间（能量、时间、空间和动量）中的分布，我们展示了电子束在进入样品前由外部可控的光场驱动的横向和纵向调制。

电子与光子的相互作用是通过ITR实现的。在此过程中，电子与一个强的相干光场发生非弹性相互作用，吸收和发射整数个光子。这种量子化相互作用在电子分布中产生明显的峰值，对应于光子能量和动量的整数倍。对于快速电子（能量远大于光子能量），相关的薛定谔方程的解可以简单地表示为入射电子波函数乘以一个周期为2π/ω的时间梳，其强度由穿过光学场的空间频率ω/v决定，其中v是电子速度。将电子分布分解为能量-动量分量后，电子梳的出现可以证明电子束的调制效果。

为了检测这些相互作用峰值，并揭示EPI的量子特性，电子束的能量展宽（和/或动量展宽）必须小于光子能量（或光子动量）。这种狭窄的展宽可以通过确保电子束的纵向和/或横向相干长度超过与光子相互作用的波长来实现。这是因为相干长度直接决定了电子束在能量和动量上的展宽，当对电子波函数进行平均时。需要注意的是，即使相干长度小于光子波长但仍然保持在相同数量级，仍然可以检测到EPI，只是相互作用峰值会变得模糊，量子特性会被隐藏（需要注意的是，这种分析仅涵盖内在相干性；机械或电气不稳定等外在因素在支持信息中被单独讨论）。

在能量域中，EPI的检测要求电子束的时域相干性超过或与光周期相当。这一条件很容易满足，因为从阴极发射的电子束具有较小的能量展宽。因此，电子脉冲的时域相干性约为5-10飞秒，远大于我们实验中使用的光周期（约为3.4飞秒）。在动量域中，检测EPI则更具挑战性。此时，电子束的横向相干长度必须大于或与激光波长相当。事实上，电子波包的动量相干性（2π/ξ_L）必须大于由入射和反射波在光学调制器薄膜上产生的条纹间距k_L。通过这些手段，可以实现对电子束的动量空间调制。同时，仪器还需要具备足够的动量分辨率。

在电子束调制方面，不仅需要实现足够的相干性，还需要确保相干的EPI，因为保持相位信息对于先进的成像技术至关重要。相干的EPI发生在电子与激光电场的均匀部分相互作用时。对于纵向相干的EPI，激光脉冲需要被拉伸以超过电子脉冲的持续时间。对于横向相干的EPI，电子束的光斑大小需要小于激光的光斑大小。

为了实现EPI，我们采用了一种泵-探针方案。一个由Yb基放大飞秒激光产生的红外（IR）激光脉冲被分成两个分支。其中一个脉冲通过四次谐波产生阶段被上转换为紫外（UV）光，并被引导至TEM的阴极；其功率被调整以通过光电发射产生单电子脉冲。另一个脉冲则与电子脉冲同步，并通过SLM进行预塑造。两个脉冲在PELM薄膜表面通过ITR进行相互作用，该薄膜是一个轻薄的金属薄膜，用于将结构化的激光场印制到电子波函数上。为了最大化EPI，塑造的激光脉冲相对于PELM薄膜是p极化的。

PELM设备的技术实现需要在TEM柱中设置两个用于进入样品前的光路端口，以便到达相同的内部位置：一个用于调制激光束的光学端口，以及一个用于调整PELM薄膜位置的微操纵器。这种设置需要满足两个主要的设计约束：一是确保TEM柱中有足够的横向和垂直空间来容纳PELM薄膜；二是确保电子束具有足够的横向相干性以实现EPI检测。我们设计了两种配置来将PELM集成到UTEM系统中，每种配置都有其独特的优缺点，如表1所示。

表1展示了两种预CL和后CL PELM配置的比较。PELM的位置、调制类型、光学访问方式、电子束在PELM平面的相干性、电子束在PELM和样品之间的操控性，以及硬件修改程度等特征都被列出。通过这些比较，可以清晰地看到不同配置在技术实现和灵活性方面的差异。

在UniMiB，PELM利用SLM对横向电子束进行调制，而在Technion，使用非共线OPA（NOPA）对纵向电子束进行调制。这两种配置分别通过不同的方式实现电子束的调制，展示了不同的工程实现路径。通过这些配置，可以实现对电子束在多维相空间中的操控，从而增强UTEM的成像和光谱能力。

本研究中的实验结果表明，PELM设备能够有效操控电子束的横向和纵向特性。通过调整SLM的相位图案，可以实现对激光场的精确控制，从而影响电子束的分布。同时，使用不同的激光调制技术，如光学腔、DLA和OPA，可以进一步扩展电子束的调制能力。这些技术的结合为电子束的多维操控提供了更大的灵活性，同时也为未来在真实样品上的超快测量提供了可能。

此外，PELM设备的实现还揭示了电子与光子相互作用在光子学领域中的重要性。通过精确塑造光场，可以实现对自由电子波函数的操控，这对于研究超快光学现象具有重要意义。同时，电子束的调制能力还可能用于校正电子光学中的像差，提高成像的分辨率和对比度。这些发现不仅展示了PELM在电子束调制方面的潜力，还为未来电子显微镜技术的发展提供了新的方向。

在实际应用中，PELM设备的实现使得电子束可以在进入样品前被精确塑造，从而实现对纳米材料动态的高分辨率和高灵敏度探测。例如，通过控制电子束的相位和振幅，可以选择性地探测材料中的低频激发，并实现对敏感散射体的低剂量成像。此外，通过优化电子束的调制参数，还可以提高成像的分辨率和对比度，这对于研究材料中细微变化具有重要意义。

总的来说，本研究展示了PELM设备在超快电子显微镜中的成功应用，不仅实现了对电子束的多维调制，还为未来的成像和光谱技术提供了新的可能性。通过这些技术，电子显微镜能够更精确地探测材料的动态特性，为材料科学和相关研究领域带来新的机遇。