通过调节Cu在WX2（X=S、Se和Te）单层上的配位环境来揭示其催化活性和选择性，以用于一氧化氮还原反应：基于密度泛函理论（DFT）方法的见解

《Langmuir》：Unveiling the Catalytic Activity and Selectivity by Tuning the Coordination Environment of Cu Embedded on the WX2 (X═S, Se, and Te) Monolayer for the Nitric Oxide Reduction Reaction: Insights from the DFT Approach

电化学一氧化氮还原（NORR）中，Cu嵌入X空位WX?（X=S, Se, Te）单层材料催化性能及作用机制研究。通过DFT-D3方法分析Cu-WX?单原子催化剂（SAC）的稳定性、NO吸附构型及反应路径，发现Cu-WTe?活性最佳，极限电位-0.26 V，抑制副产物N?O/N?生成，遵循N-远程还原路径。研究为室温下单原子催化剂制备及NORR优化提供理论依据。

　　

在这项研究中，我们利用色散校正密度泛函理论（DFT-D3）方法，探讨了Cu嵌入到X空位的WX₂（X = S、Se和Te）单层结构中对电化学NO还原反应（NORR）的影响。系统地研究了Cu-WX₂单原子催化剂（SAC）的稳定性、NO的吸附构型以及NO电还原为NH₃的不同反应路径。通过分析各种参数（如态密度、电荷密度差、晶体轨道哈密顿量（COHP）和吉布斯自由能变化），研究了在低和高NO覆盖度下的催化活性和NH₃选择性。我们的Cu-WX₂ SACs显著抑制了与氢演化反应（HER）竞争的主要NORR过程以及N₂O和N₂等副产物的生成。在三种不同的SAC中，Cu-WTe₂表现出优异的催化性能，其极限电位最低，为?0.26 V，这与其自由能谱中最有利的N原子还原路径相符。总体而言，我们的研究结果可能为在常温常压条件下开发用于氨合成的单原子催化剂铺平道路，并为高效NORR电催化剂的合理设计提供方向。