利用共振非弹性X射线光谱技术揭示难以捉摸的冰I的低能量振动模式

《The Journal of Physical Chemistry C》：Unveiling the Elusive Low-Energy Vibrational Modes of Ice I Using Resonant Inelastic X-ray Spectroscopy

冰I的氧K-edge RIXS研究表明，通过MAX IV的强X射线脉冲揭示了冰中多种振动模式（包括684 cm?1的libration和1730 cm?1的纯HOH弯曲），并证实了同位素效应对氢键网络的影响。

　　

冰I是水最常见的结晶相，在自然界中起着至关重要的作用。理解其复杂的核动力学不仅本身非常重要，还能为我们提供关于氢键网络以及水独特性质的关键见解。在这里，我们利用MAX IV产生的强X射线脉冲，对冰I（H₂O和D₂O）进行了高分辨率的氧K边共振非弹性X射线散射（RIXS）实验。虽然之前对液态和气态水的RIXS研究主要关注OH伸缩振动，但我们清楚地识别出了冰I中的多种振动模式（OH伸缩、HOH弯曲、摆动及其泛音和组合），其中包括一种之前使用其他方法未能清晰分辨的摆动模式（频率为684 cm^–1）。通过调节激发能量，我们能够基于核心激发态的势能面变化进行详细测量，并通过抑制干扰模式，成功分辨出频率为1730 cm^–1的纯HOH弯曲模式。此外，对H₂O和D₂O光谱的全面分析证实了由同位素效应引起的特征现象。