综述：用于光催化H2O2合成的金属单原子催化剂

《Green Chemistry》：Metal single-atom catalysts for photocatalytic H2O2 synthesis

单原子催化剂（SAC）通过原子级分散活性位点和可调电子结构显著提升光催化制H?O?性能，其协同2e? ORR和2e?/4e? WOR路径实现高效H?O?合成且无需牺牲剂。本文系统分析了SAC在光吸收、载流子分离及表面反应中的机制，对比了碳基、共价有机框架、金属有机框架等支持物的调控作用，并提出缺陷工程、杂原子掺杂、异质结构建等优化策略，同时指出当前技术瓶颈与未来研究方向。

　　

传统的过氧化氢（H₂O₂）生产方法（例如蒽醌法）存在能耗高和污染严重的问题，而光催化合成由于其环保和可持续的特性而受到了广泛关注。基于单原子催化剂（SAC）的光催化系统通过具有原子级分散的活性位点和可调的电子结构，在增强光吸收、促进载流子分离以及调控反应选择性方面表现出优异的性能。值得注意的是，这种部分SAC光催化系统能够通过2电子氧还原反应（2e^? ORR）和2电子/4电子水氧化反应（2e^?/4e^? WOR）的协同途径高效生成H₂O₂，且无需使用牺牲剂。本研究重点探讨了SAC在光吸收、载流子动态及表面反应中的基本机制，并系统比较了不同制备方法及载体（碳基载体、共价有机框架、金属有机框架、金属氧化物等）对活性位点微环境和反应路径选择性的影响。此外，还通过缺陷工程、杂原子掺杂、官能团修饰、异质结构建以及协同催化剂的作用，深入研究了ORR和WOR协同途径的优化策略。同时，针对SAC在光催化H₂O₂合成中面临的技术瓶颈提出了改进措施，并展望了未来研究的方向。这一综合分析旨在为SAC的合理设计提供理论框架，从而加速光催化H₂O₂合成技术的实际应用发展。