通过数据驱动的工作流程方法，对Mo1?xWxSe2合金中包含激子效应的热力学行为进行第一性原理统计研究

《Journal of Materials Chemistry A》：First-principles statistical investigation of thermodynamic behavior with excitonic effects in Mo1?xWxSe2 alloys through a data-driven workflow approach

本研究通过原子级模拟和自动化工作流程，探讨Mo1?xWxSe2合金的热力学稳定性与光电子特性，发现其光学带隙随成分非线性变化，富W成分因显著的自旋-轨道耦合效应导致带结构改变，为材料设计提供理论支持。

　　

我们在原子层面上研究了Mo_1?xW_xSe₂合金的热力学稳定性，并提出了一种创新且经济高效的协议，用于预测和表征其光电特性，该协议明确考虑了激子效应。在此协议中，我们通过Simstack框架实现了自动化的工作流程方法，以确保数据的可重复性和可转移性，从而能够在整个组成范围和广泛的温度范围内，基于广义准化学近似对随机合金模型进行理论描述。通过对Mo_1?xW_xSe₂合金的构型集合进行统计平均，我们发现其光学带隙与合金组成之间存在非线性依赖关系。特别是富W的合金成分表现出明显的自旋-轨道耦合（SOC）效应，这些效应显著改变了能带结构，并间接影响了单层材料在平面方向上的光吸收各向异性。此外，富W成分中的SOC效应导致光学带隙增加以及激子结合能降低，这主要是由于自旋-轨道分裂增强和电子能带曲率的变化所致。我们的热力学和光电分析为Mo_1?xW_xSe₂合金及其衍生物的合理设计提供了一种稳健且高效的方法，为下一代光电材料的研究提供了重要的视角。