焦耳热合成石墨碳包覆的Fe/Fe3N/FeN催化剂，用于高效激活过氧单硫酸盐以实现喹啉的降解

《Nanoscale》：Joule-thermal synthesis of graphitic carbon-encapsulated Fe/Fe3N/FeN catalysts for efficient peroxymonosulfate activation toward quinoline degradation

纳米铁基催化剂通过碳辅助闪捷热法合成，显著提升过硫酸盐活化降解喹啉效率，动力学常数达0.18 min?1，是传统热解法的2.14倍。密度泛函理论揭示石墨碳包裹增强PMS羟基氧吸附，促进硫酸根自由基生成，催化剂在宽pH（3-11）和循环稳定性方面表现优异，并建立含22种中间体的降解途径及QSAR毒性评估体系。

　　

纳米结构的铁基催化剂因其在异相芬顿反应中的应用而受到广泛关注，这些反应旨在降解有机污染物。然而，这些催化剂在氧化条件下通常表现出有限的活性和稳定性。在这项研究中，采用了一种碳辅助的闪速焦耳加热（FJH）方法合成了新型的石墨碳包覆Fe/Fe?N/FeN催化剂（Fe–NC–FJH）。该催化剂被专门设计用于激活过一硫酸盐（PMS），以实现有效的喹啉降解，并阐明了其催化活性的基本机制。实验结果表明，Fe–NC–FJH的降解效率显著提高，伪一级降解反应速率（k = 0.18 min?1）比使用传统热解方法制备的催化剂高出2.14倍。密度泛函理论计算表明，石墨碳包覆增强了Fe–NC–FJH对PMS中羟基O原子的吸附能力，从而提高了对有机矿物化至关重要的SO??自由基的产率。此外，Fe–NC–FJH在较宽的pH范围（约3–11）内表现出稳定的催化活性，并且在连续三次循环中降解性能保持良好。最后，提出了喹啉的三种降解途径，涉及22个中间体。通过定量结构-活性关系（QSAR）分析评估了这些中间体的毒性，为高级氧化过程的环境影响提供了宝贵的见解。