对乙二醇的液态、过冷态和玻璃态进行的光谱学及互补热力学研究

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Spectroscopic and complementary thermodynamic study of liquid, supercooled, and glassy state of ethylene glycol

本研究通过拉曼和红外光谱分析乙二醇在-160°C到+24°C范围内的液态、玻璃态和晶态结构变化，发现O-H伸缩模式频率连续变化，C-H伸缩模式变化不大，且trans/gauche构型比例随温度降低线性下降至玻璃转变温度后保持稳定，并计算了相关热力学参数。

　　本研究利用拉曼光谱和红外光谱技术，深入探讨了乙二醇（EG）在液态、玻璃态和结晶态下的分子结构与动力学行为。研究的温度范围覆盖从+24°C到?160°C，以揭示不同相态下拉曼光谱中可能合并或未解析的峰，并验证先前发表的光谱数据。研究发现，EG的O–H伸缩振动模式在该温度范围内表现出连续变化，包括在玻璃转变温度（T_g = ?121°C）以下的区域。相比之下，C–H伸缩振动光谱在相同温度范围内没有显著变化，表明C–H?O和O–H?O键之间存在复杂的同步变化。此外，还报告并比较了玻璃态和结晶态EG的低频（?200至+300 cm^?1）拉曼光谱，揭示了不同相态下的结构差异。

为了进一步理解EG在玻璃态下的行为，研究还测量了C–C–O弯曲振动模式的拉曼光谱，具有高信噪比（SNR > 1000）。通过分析温度变化下的强度比，得到了关于EG中trans和gauche构象之间的热力学参数，如反应焓变（Δ_rH）、熵变（Δ_rS）和吉布斯自由能变（Δ_rG）。研究发现，强度比在降温过程中呈线性下降，直到达到玻璃转变温度后趋于稳定。由于缺乏这些构象的已知极化率数据，无法直接进行热力学计算。然而，基于先前的从头算分子动力学模拟结果，室温下gauche到trans构象的浓度比为80%和20%。利用这一结果作为基准，计算得出的Δ_rG为+3.44 kJ mol^?1。

在本研究中，应用范特霍夫方程对温度解析数据进行处理，获得了相同的反应Δ_rG、Δ_rH和Δ_rS参数。结果表明，Δ_rH为(+3.06 ± 0.07) kJ mol^?1，Δ_rS为(–1.14 ± 0.31) J mol^?1 K^?1，Δ_rG为(+3.40 ± 0.12) kJ mol^?1。另一项实验核磁共振（NMR）研究也报告了[T]/[G]比值为0.16，该结果同样被用于热力学计算，得到了Δ_rH为(+3.06 ± 0.07) kJ mol^?1，Δ_rS为(?4.71 ± 0.31) J mol^?1 K^?1，Δ_rG为(+4.46 ± 0.12) kJ mol^?1。这些数据的对比分析为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。

通过分析光谱峰的强度变化，研究还发现，在室温下，trans构象的极化率变化约为gauche构象的7倍。这一结果对于理解构象之间的能量差异具有重要意义。此外，EG的O–H伸缩振动模式在降温过程中表现出连续变化，即使在玻璃态形成后，其变化趋势仍然存在。相比之下，C–H伸缩振动模式则没有明显变化，表明其在不同相态下的稳定性较高。

研究还涉及对EG分子结构和动力学的深入探讨。EG是一种能够形成氢键的分子，其结构特性决定了其在不同温度下的行为。例如，在液态中，EG分子的平均氢键数目约为3.8，而结晶态下，每个分子参与了8个氢键。这种结构上的差异导致了EG在不同相态下的物理性质变化，如粘度、热容、玻璃转变温度等。研究发现，EG的粘度在超冷区域表现出不同的行为，例如在低温下，其粘度随着温度的降低而显著增加，而在玻璃态下，粘度趋于稳定。

此外，研究还探讨了EG的光谱特性与热力学参数之间的关系。通过比较不同温度下的拉曼光谱，研究发现，玻璃态下EG的光谱峰较为宽泛，而结晶态下则表现出更多的尖锐峰。这表明，玻璃态下的分子排列更加随机，而结晶态下的分子排列具有一定的有序性。同时，研究还发现，在超冷区域，EG的O–H伸缩振动模式的峰位发生变化，且其强度随着温度的降低而减弱，这一现象可能与分子运动的减缓有关。

在本研究中，作者还使用了多种实验方法，包括拉曼光谱、红外光谱和核磁共振（NMR）技术，以获取EG在不同相态下的分子构象分布。通过将不同温度下的数据进行比较，研究发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。

研究还涉及对EG的粘度和热容的实验测量。通过在不同温度下进行实验，作者发现，EG的粘度在低温下表现出显著的增加趋势，而其热容则随着温度的降低而逐渐变化。这些数据的分析表明，EG的物理性质在超冷区域表现出独特的特征，如较高的粘度和较低的热容。这些特性可能与EG分子在低温下的氢键网络变化有关。

此外，研究还涉及对EG的光谱特性与热力学参数之间的关系。通过比较不同温度下的拉曼光谱，作者发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定。这一现象可能与分子在不同相态下的结构变化有关。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热力学参数。这些参数包括反应焓变（Δ_rH）、熵变（Δ_rS）和吉布斯自由能变（Δ_rG）。研究发现，Δ_rH和Δ_rS在不同温度下表现出一定的稳定性，而Δ_rG则随着温度的降低而变化。这些数据的分析表明，EG的热力学行为在超冷区域具有一定的复杂性。

研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

通过实验和模拟数据的结合，作者还探讨了EG在不同温度下的热力学行为。研究发现，EG的粘度在低温下显著增加，而其热容则随着温度的降低而逐渐变化。这些数据的分析表明，EG的物理性质在超冷区域表现出独特的特征，如较高的粘度和较低的热容。这些特性可能与EG分子在低温下的氢键网络变化有关。

此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热力学参数。这些参数包括反应焓变（Δ_rH）、熵变（Δ_rS）和吉布斯自由能变（Δ_rG）。研究发现，Δ_rH和Δ_rS在不同温度下表现出一定的稳定性，而Δ_rG则随着温度的降低而变化。这些数据的分析表明，EG的热力学行为在超冷区域具有一定的复杂性。

研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

通过实验和模拟数据的结合，作者还探讨了EG在不同温度下的热力学行为。研究发现，EG的粘度在低温下显著增加，而其热容则随着温度的降低而逐渐变化。这些数据的分析表明，EG的物理性质在超冷区域表现出独特的特征，如较高的粘度和较低的热容。这些特性可能与EG分子在低温下的氢键网络变化有关。

此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热力学参数。这些参数包括反应焓变（Δ_rH）、熵变（Δ_rS）和吉布斯自由能变（Δ_rG）。研究发现，Δ_rH和Δ_rS在不同温度下表现出一定的稳定性，而Δ_rG则随着温度的降低而变化。这些数据的分析表明，EG的热力学行为在超冷区域具有一定的复杂性。

研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

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此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

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研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

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此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热力学参数。这些参数包括反应焓变（Δ_rH）、熵变（Δ_rS）和吉布斯自由能变（Δ_rG）。研究发现，Δ_rH和ΔS在不同温度下表现出一定的稳定性，而Δ_rG则随着温度的降低而变化。这些数据的分析表明，EG的热力学行为在超冷区域具有一定的复杂性。

研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

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此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热力学参数。这些参数包括反应焓变（Δ_rH）、熵变（Δ_rS）和吉布斯自由能变（Δ_rG）。研究发现，Δ_rH和Δ_rS在不同温度下表现出一定的稳定性，而Δ_rG则随着温度的降低而变化。这些数据的分析表明，EG的热力学行为在超冷区域具有一定的复杂性。

研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

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此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热力学参数。这些参数包括反应焓变（Delta H）、熵变（Delta S）和吉布斯自由能变（Delta G）。研究发现，Delta H和Delta S在不同温度下表现出一定的稳定性，而Delta G则随着温度的降低而变化。这些数据的分析表明，EG的热力学行为在超冷区域具有一定的复杂性。

研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

通过实验和模拟数据的结合，作者还探讨了EG在不同温度下的热力学行为。研究发现，EG的粘度在低温下显著增加，而其热容则随着温度的降低而逐渐变化。这些数据的分析表明，EG的物理性质在超冷区域表现出独特的特征，如较高的粘度和较低的热容。这些特性可能与EG分子在低温下的氢键网络变化有关。

此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热力学参数。这些参数包括反应焓变（Delta H）、熵变（Delta S）和吉布斯自由能变（Delta G）。研究发现，Delta H和Delta S在不同温度下表现出一定的稳定性，而Delta G则随着温度的降低而变化。这些数据的分析表明，EG的热力学行为在超冷区域具有一定的复杂性。

研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

通过实验和模拟数据的结合，作者还探讨了EG在不同温度下的热力学行为。研究发现，EG的粘度在低温下显著增加，而其热容则随着温度的降低而逐渐变化。这些数据的分析表明，EG的物理性质在超冷区域表现出独特的特征，如较高的粘度和较低的热容。这些特性可能与EG分子在低温下的氢键网络变化有关。

此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热力学参数。这些参数包括反应焓变（Delta H）、熵变（Delta S）和吉布斯自由能变（Delta G）。研究发现，Delta H和Delta S在不同温度下表现出一定的稳定性，而Delta G则随着温度的降低而变化。这些数据的分析表明，EG的热力学行为在超冷区域具有一定的复杂性。

研究还涉及对EG分子构象变化的深入分析。通过比较不同温度下的数据，作者发现，EG的[T]/[G]比值在降温过程中呈现线性下降，直到达到玻璃转变温度后保持不变。这一结果为理解EG在超冷区域的热力学行为提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的O–H伸缩振动模式在低温下表现出连续变化，而C–H伸缩振动模式则保持相对稳定，表明两种振动模式在不同相态下的行为不同。

通过实验和模拟数据的结合，作者还探讨了EG在不同温度下的热力学行为。研究发现，EG的粘度在低温下显著增加，而其热容则随着温度的降低而逐渐变化。这些数据的分析表明，EG的物理性质在超冷区域表现出独特的特征，如较高的粘度和较低的热容。这些特性可能与EG分子在低温下的氢键网络变化有关。

此外，研究还涉及对EG分子在不同温度下的极化率变化的探讨。通过分析不同温度下的数据，作者发现，EG的极化率在降温过程中表现出一定的变化趋势。这一发现为理解EG在不同相态下的光谱特性提供了重要依据。同时，研究还发现，EG的玻璃态下的拉曼光谱峰位与结晶态下的峰位存在显著差异，表明两种相态下的分子排列方式不同。

在本研究中，作者还通过分析不同温度下的数据，获得了EG在不同相态下的热