综述：气相金属簇介导的催化性NO还原机制

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Mechanisms of catalytic NO reduction mediated by gas-phase metal clusters

催化转化氮氧化物（NO）和一氧化碳（CO）为氮气（N?）和二氧化碳（CO?）是当前环保法规下的关键挑战，氧化物负载铂族金属催化剂（如Pd、Rh、Pt）是主要研究方向。尽管研究困难重重，气相原子簇模拟结合量子化学计算为揭示活性位点机制提供了有效途径。本文系统综述过去十年气相金属簇催化NO还原CO为N?和CO?的三大核心进展：NO吸附活化、选择性还原机制、N?生成动力学。研究成果为设计高效低成本的催化材料提供理论支撑。

　　

在日益严格的排放法规要求下，将NO和CO催化转化为N?和CO?变得至关重要。以氧化物为载体的铂族金属（PGMs，例如Pd、Rh和Pt）在推动这一催化反应中发挥着关键作用。最大化利用PGMs并开发不含贵金属的催化剂是应对这些经济和环境问题的有效策略。实现这一目标的关键在于深入理解活性位点的本质以及控制此类催化转化的机制，但由于实际催化剂结构的复杂性，这极具挑战性。在严格控制的条件下，对原子簇上的气相反应进行研究可以生成在组成和功能上类似于实际催化剂中活性位点的活性物种。此外，结合量子化学计算，簇反应能够在分子层面上提供重要的机制见解。本综述总结了过去十年中关于通过气相金属簇实现CO催化还原NO的最新进展，主要讨论了以下三个主题：（1）NO在金属簇上的吸附和活化过程；（2）CO选择性还原NO为N?O的机制；（3）CO促进NO还原为N?的机制。这些发现与相关凝聚相催化剂中的催化行为相似，这些知识对于未来先进催化材料的设计具有重要意义。