关于LaBH8和LaBeH8在压力作用下的动态稳定性、化学键合及电子特性的理论研究

《Advanced Physics Research》：Theoretical Study on the Dynamical Stability, Chemical Bonding, and Electronic Properties of LaBH8 and LaBeH8 Under Pressure

高压下LaBH8和LaBeH8的动态稳定性与键合特性研究通过第一性原理计算，发现LaBH8和B原子在80 GPa下保持动态稳定，其B-H键具有强共价特性，表现为ELF电子局域化函数的显著延伸和COHP积分的高值。LaBeH8的Be-H键则同时呈现离子性和共价性，ELF显示电荷密度偏向H原子，而COHP和PDOS分析表明Be-H键存在部分共价特征。比较LaBH8与LaB2H8的合成压力差异，揭示B原子在稳定结构中的关键作用。该研究为超导氢化物的键合机制提供了理论支撑。

　　在高压科学领域，研究者们长期以来关注于通过改变原子组成和结构来探索具有优异超导性能的新型材料。氢因其极轻的原子质量，被认为是实现室温超导的理想候选元素之一。随着对氢化物的研究不断深入，科学家们发现，仅依靠纯氢可能难以达到理想的超导条件，而引入其他元素形成的氢化物则可能在更低的压力下表现出超导特性。近年来，研究重点逐渐转向三元和四元氢化物，因为它们能够提供更多的结构可能性，从而拓宽了超导材料的研究范围。

LaBH?和LaBeH?作为典型的Fm-3m XYH?型氢化物，其在兆巴压力下的超导性能引起了广泛关注。这两种化合物不仅在理论预测中显示出出色的超导特性，而且其中LaBeH?已经成功合成，并在实验中测得其临界温度（Tc）达到110 K。这一发现促使研究者进一步探讨XYH?型氢化物的化学键特性，特别是在高压环境下这些材料的结构稳定性和电子行为。

为了深入理解LaBH?和LaBeH?的化学键特性，本研究采用多种计算方法对这两种化合物在高压下的动态稳定性、化学键合以及电子性质进行了系统分析。通过第一性原理计算，研究人员发现，如果从结构中移除B或Be原子，LaBH?和LaBeH?在80 GPa压力下将变得不稳定，这表明B和Be原子在维持结构稳定性和降低稳定所需压力方面发挥着关键作用。进一步的分析显示，LaBH?中的B–H键表现出明显的共价特性，而LaBeH?中的Be–H键则同时具有离子和共价特征。

为了更全面地理解这些键合特性，研究人员采用了四种不同的分析方法：电子局域函数（ELF）、基于量子化学原子理论（QTAIM）的拓扑分析、投影电子态密度（PDOS）以及晶体轨道哈密顿积分（COHP）及其积分形式（ICOHP）。这些方法从不同角度揭示了B–H和Be–H键的化学性质。在LaBH?中，ELF、PDOS、COHP和ICOHP分析均支持B–H键的共价特性。而在LaBeH?中，ELF和拓扑分析表明Be–H键具有一定的离子特征，而COHP和ICOHP分析则显示出共价成分的存在。这表明，LaBeH?的Be–H键在高压下呈现出复杂的键合行为，同时兼具离子和共价特性。

此外，研究人员还对LaBH?和LaBeH?的结构进行了详细研究，发现它们在高压下的动态稳定性与B和Be原子的存在密切相关。在LaBH?中，B原子的引入不仅有助于维持结构的稳定性，还显著增强了B–H键的共价特性。而LaBeH?中的Be原子则在一定程度上降低了结构对高压的敏感性，同时使得Be–H键表现出更强的共价性。这种结构上的差异可能与两种化合物中不同元素的电子行为有关，也进一步解释了它们在不同压力下的超导性能表现。

在对键合特性的分析过程中，研究人员还对其他类似氢化物进行了对比研究，例如H?S、BeH?、B?H?和LaB?H?等。通过比较这些材料的电子态密度、键合能以及相关参数，研究人员发现，LaBH?中的B–H键与H?S中的S–H键在高压下表现出相似的共价特性，而LaBeH?中的Be–H键则在离子性和共价性之间呈现出平衡。这种键合特性的差异不仅影响了两种化合物的结构稳定性，还对它们的超导性能产生了重要影响。

为了进一步验证这些分析结果，研究人员还进行了详细的电子结构计算，包括电子局域函数（ELF）、投影电子态密度（PDOS）以及晶体轨道哈密顿积分（COHP）等。这些计算结果表明，在LaBH?中，B–H键的电子分布主要集中在B和H原子之间，显示出明显的共价特性。而在LaBeH?中，Be–H键的电子分布则更多地集中在H原子周围，表明存在一定的离子特征。此外，LaBH?和LaBeH?中La原子与BH?或BeH?单元之间的相互作用也表现出离子性，这进一步说明了这些化合物在高压下的键合行为复杂且多样化。

在对这些键合特性进行系统分析的过程中，研究人员还发现，随着压力的增加，B–H和Be–H键的键合强度也随之增强。例如，在80 GPa压力下，LaBH?中B–H键的?ICOHP值为3.95，而在200 GPa压力下，这一值进一步增加到更高的水平。这表明，随着压力的升高，B–H键的共价性增强，从而提高了材料的超导性能。同样，在LaBeH?中，随着压力的增加，Be–H键的?ICOHP值也显著上升，显示出更强的键合能力。

通过对不同氢化物的对比研究，研究人员发现，LaBH?和LaBeH?的键合行为与其他氢化物存在显著差异。例如，LaB?H?中的B–H键比LaBH?中的B–H键表现出更强的共价性，这可能是其能够在较低压力下（如150 GPa）合成的原因之一。而LaBeH?中的Be–H键则在离子性和共价性之间取得平衡，这可能与其在高压下表现出的超导性能有关。

本研究的结果不仅揭示了LaBH?和LaBeH?在高压下的结构稳定性和化学键合特性，还为理解XYH?型氢化物的超导机制提供了重要的理论支持。通过对这些材料的系统分析，研究人员发现，B和Be原子在维持结构稳定性和增强键合强度方面起到了关键作用，而不同的键合特性则影响了它们的超导性能表现。这些发现为未来设计和合成具有更高临界温度的超导材料提供了新的思路和方向。

综上所述，本研究通过多种计算方法对LaBH?和LaBeH?在高压下的结构稳定性和化学键合特性进行了系统分析。研究结果表明，B–H键在LaBH?中表现出显著的共价特性，而Be–H键在LaBeH?中则兼具离子性和共价性。这些发现不仅深化了对XYH?型氢化物的理解，也为探索新型超导材料提供了理论依据。此外，研究还表明，LaBH?和LaBeH?的结构稳定性与B和Be原子的存在密切相关，而它们的键合特性则在不同压力下表现出不同的行为。这些研究结果为未来在高压条件下合成具有更高超导性能的材料提供了重要的参考。