通过光控手性纳米结构的手性，实现氢生成催化途径的光学切换

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Optical Switching of Catalytic Pathways for Hydrogen Generation via Light-Handedness Control on Chiral Nanostructures

光催化与光热催化动态调控机制：基于手性Au@CdS纳米催化剂的光 handedness 控制研究。通过调节圆偏振光旋光性与催化剂手性匹配度，实现催化路径可逆切换：匹配时自旋极化载流子高效传递促进光催化产氢（最高4.8 mmol g?1 h?1），失配时诱导局部加热效应增强光热催化。该机制为太阳能燃料生产提供了光可控新策略。

　　

摘要

在太阳能驱动的氢气生产过程中，对催化路径进行精确的光学控制仍然是一个重大挑战。在这里，我们报道了一种利用标准Au@CdS纳米催化剂（该催化剂经过手性半胱氨酸配体修饰）实现光催化与光热催化之间可逆切换的机制，这种切换依赖于光的手性。这种切换行为受到化学手性和圆偏振光的相互作用的影响，这种相互作用是通过手性诱导的自旋选择性效应来实现的。当圆偏振光的手性与催化剂的手性相匹配时，自旋极化的载流子能够高效传递，从而促进光催化反应。相反，当两者不匹配时，电荷传递受到抑制，复合反应增强，并导致局部加热，使反应向光热催化方向转变。通过调整圆偏振光的手性使其与催化剂的手性不匹配，可以产生显著的光热效应，温度可达到343 K，氢气产率可高达4.8 mmol g^?1 h^?1，是匹配情况下产率的两倍。这项研究介绍了一种由光的手性控制的催化开关，它使用相同的手性催化剂实现了两种反应模式之间的动态切换，加深了我们对自旋依赖性光热现象的理解，并为光可调的太阳能燃料生产建立了一个多功能平台。化学手性和光学手性的相互作用为设计下一代光催化剂提供了一种新的方法，这些光催化剂可以针对能量转换进行定制。

图形摘要

在光催化和光热催化的交界处，手性Au@CdS纳米催化剂系统通过调节光的手性，实现了光催化和光热制氢之间的可逆切换，利用手性诱导的自旋选择性效应实现了光学控制下的自旋选择性反应，并提升了太阳能驱动的甲醇重整效率。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。