基于杂环芳酰胺薄膜的金属化薄膜电容器：一种具有广泛应用前景的高温电容储能平台

《Journal of Energy Storage》：Heterocyclic aramid film-based metallized thin-film capacitors: A promising platform for high-temperature capacitive energy storage

高温储能薄膜中，异环酰胺（HA）薄膜通过引入苯并咪唑（BZ）基团，优化分子链排列，形成高密度能垒陷阱，抑制漏电流，室温击穿强度达588.5 kV/mm，200°C时仍保持397.7 kV/mm。BZ基团作为双氢键供体，提升介电常数至5.6（200°C，1kHz），协同高热导率0.41 W/(m·K)和储能模量5.78 GPa，实现能量密度9.02 J/cm3（效率>80%）及耐高温性能。

　　本研究聚焦于一种新型的高分子材料——异环芳香族聚酰胺（HA）薄膜，该材料在高温环境下具有优异的能量存储性能。随着新能源技术的快速发展，尤其是在电动汽车、变频器和电磁发射装置等应用场景中，对高能量密度、高耐压能力以及高温稳定性的电容器需求日益增长。然而，传统的电容器材料在高温下往往表现出较低的介电常数和较高的漏电流，这在一定程度上限制了其应用范围。为此，研究团队通过引入苯并咪唑（BZ）功能基团，对常规的聚酰胺材料进行了结构优化，从而提升了其在高温下的性能表现。

在高温环境下，电容器的介电性能受到显著影响。一方面，材料的介电常数会降低，导致电荷存储能力下降；另一方面，漏电流的增加会加速能量的损耗，降低电容器的使用寿命。因此，开发具有高介电常数和低漏电流的高温电容器材料成为当前研究的重点。HA薄膜作为一种新型的异环芳香族聚酰胺，其分子结构中不仅保留了常规聚酰胺材料的优异特性，还通过引入BZ基团，进一步增强了其在高温下的稳定性与性能。

BZ基团的引入对HA薄膜的物理性能产生了重要影响。首先，BZ基团能够提供额外的氢键结合位点，从而显著增强分子间的相互作用。这种增强的氢键网络有助于改善材料的分子构型，使其在高温下保持较高的机械强度和热导率。其次，BZ基团具有较高的偶极矩，能够有效提升材料的介电常数，使其在高温下的电荷存储能力得到增强。此外，BZ基团的引入还改变了HA分子链的排列方式，使其形成一种重复的II型对齐带结构，这种结构能够产生能量势垒，从而增加陷阱密度和深度，抑制漏电流的产生。

HA薄膜的性能表现不仅体现在其物理特性上，还体现在其在实际应用中的表现。研究结果显示，HA薄膜在常温下具有高达588.5 kV/mm的击穿强度，在200°C时仍能保持397.7 kV/mm的击穿强度，这表明其在高温环境下仍能保持良好的电绝缘性能。同时，HA薄膜的储能模量在150°C时达到5.78 GPa，热导率则提升至0.41 W/(m·K)，这些性能指标的提升有助于提高电容器的耐久性和能量密度。在能量存储方面，HA薄膜在200°C时的储能密度达到9.02 J/cm3，且能量转换效率超过80%。而在150°C时，其储能密度仍能达到4.85 J/cm3，显示出良好的高温适用性。

研究团队通过相场模拟方法对HA薄膜的击穿性能进行了理论分析，结果表明，HA薄膜的高热导率和大储能模量对击穿强度的提升具有协同作用。这种协同效应使得HA薄膜在高温下能够有效抵抗击穿现象，从而保证其在极端环境下的稳定运行。此外，研究团队还对HA薄膜的化学结构和形貌进行了详细表征，通过透射电镜和拉曼光谱等手段，验证了BZ基团在HA分子链中的分布情况及其对材料性能的影响。

HA薄膜的制备过程涉及多个步骤，包括前驱体溶液的合成、薄膜的成型以及后续的性能测试。首先，通过低温度缩聚反应，将对苯二胺（PPD）和对苯二甲酰氯（TPC）在N-甲基吡咯烷酮（DMAC）和无水氯化锂（LiCl）的混合溶剂中进行反应，得到PPTA前驱体溶液。接着，通过溶液浇铸法将前驱体溶液成型为薄膜，并在高温下进行热处理，以增强其结构性能。最终，通过一系列性能测试，包括介电性能测试、机械性能测试和热导率测试，评估了HA薄膜在高温环境下的综合表现。

在实际应用中，HA薄膜展现出显著的优势。首先，其优异的介电性能使其能够高效地存储和释放电能，适用于对能量密度要求较高的应用场景。其次，其良好的机械性能和热导率使其在高温环境下仍能保持稳定的运行状态，适用于对温度敏感的设备。此外，HA薄膜的高击穿强度和低漏电流使其能够承受较高的电压，从而延长电容器的使用寿命。这些性能优势使得HA薄膜在高温能量存储领域具有广阔的应用前景。

研究团队还对HA薄膜的化学结构进行了深入分析，发现BZ基团的引入不仅增强了分子间的氢键作用，还提高了分子链的刚性，从而抑制了分子链的自缠绕现象。这种结构上的优化使得HA薄膜在高温下能够保持较高的机械强度和热导率，同时减少能量损耗。此外，BZ基团的偶极特性进一步增强了材料的介电性能，使其在高温下能够实现更高的电荷存储能力。

在材料的制备过程中，研究团队采用了多种方法，包括溶液浇铸法和热处理法，以确保HA薄膜的均匀性和稳定性。通过控制溶液的浓度和热处理的温度，研究团队能够有效调节HA薄膜的结构特性，从而优化其性能表现。此外，研究团队还对HA薄膜的表面形貌和内部结构进行了详细表征，发现其具有良好的柔性和透明度，这为其在实际应用中的推广提供了有力支持。

在实验过程中，研究团队采用了多种测试手段，包括介电性能测试、机械性能测试和热导率测试，以全面评估HA薄膜的性能。介电性能测试结果显示，HA薄膜在高温下的介电常数和击穿强度均优于传统材料，表明其在高温环境下能够有效存储和释放电能。机械性能测试则验证了HA薄膜在高温下的机械强度，显示出其在极端条件下的耐久性。热导率测试结果表明，HA薄膜的热导率在高温下显著提高，有助于提高电容器的散热能力，减少因漏电流产生的热量积累。

此外，研究团队还对HA薄膜的化学结构进行了深入研究，发现BZ基团的引入对材料的性能提升具有重要作用。首先，BZ基团能够提供额外的氢键结合位点，从而增强分子间的相互作用，提高材料的机械强度和热导率。其次，BZ基团的偶极特性能够有效提升材料的介电常数，使其在高温下能够实现更高的电荷存储能力。此外，BZ基团的引入还改变了HA分子链的排列方式，使其形成一种重复的II型对齐带结构，这种结构能够产生能量势垒，从而增加陷阱密度和深度，抑制漏电流的产生。

在实际应用中，HA薄膜展现出广泛的应用前景。其优异的介电性能和机械性能使其能够适用于对能量密度和耐压能力要求较高的场景，如电动汽车、变频器和电磁发射装置等。同时，其良好的热导率和低漏电流特性使其在高温环境下仍能保持稳定的运行状态，适用于对温度敏感的设备。此外，HA薄膜的高击穿强度和低能量损耗特性使其能够承受较高的电压，延长电容器的使用寿命。

综上所述，HA薄膜作为一种新型的高分子材料，具有显著的性能优势。其在高温下的优异介电性能、机械性能和热导率使其成为一种理想的电容器材料，能够满足现代工业对高性能电容器的需求。研究团队通过引入BZ基团，对HA薄膜的结构进行了优化，使其在高温环境下能够有效存储和释放电能，同时减少能量损耗和漏电流。这些性能优势不仅提升了HA薄膜在高温环境下的适用性，也为未来的高能量密度电容器材料研究提供了新的思路和方向。