基于核壳结构的等离子体随机激光器中的光定位与温度增强的特性研究

《Nano-Structures & Nano-Objects》：Signature of light localization and temperature enhancement on core-shell-based plasmonic random laser

随机激光特性与温度、壳厚的关系研究。通过激光蚀刻制备Au@Cu和Cu@Au核壳纳米颗粒，探究不同壳厚（600、1200、1800脉冲）及温度（30-45°C）对Rh6G染料激光性能的影响。结果表明，壳厚影响散射效率和等离子体耦合，温度变化在Au@Cu中更显著，Cu@Au表现出更好的热稳定性。

　　

Mariam Kadhim Jawad | J.M. Jassim | S.F. Haddawi | S.M. Hamidi

伊拉克希拉巴比伦大学女子科学学院激光物理系

摘要

本研究探讨了由Au@Cu和Cu@Au组成的核壳纳米散射体在不同壳层厚度（600、1200和1800埃）下的随机激光特性，同时使用了罗丹明6G（Rh6G）染料。通过精确控制壳层厚度和成分，通过激光烧蚀法合成了这些核壳纳米结构。在固定泵浦能量为4.62毫焦耳的条件下，分析了这些结构在不同温度（30°C、35°C、40°C和45°C）下的光学性质，以评估它们对随机激光阈值、半高宽（FWHM）和峰值强度的影响。实验结果表明，壳层厚度与温度依赖的激光性能之间存在强烈相关性。具有1200埃壳层的Cu@Au纳米颗粒在室温下表现出更高的散射效率和等离子体耦合效应。温度对随机激光参数的影响在Au@Cu纳米颗粒中更为明显，铜壳层厚度的增加导致激光强度增强和FWHM减小。特别是在1800埃的情况下，高温下观察到了从非相干激光到相干激光的转变，表明多次散射事件增加。相比之下，Cu@Au纳米颗粒具有更好的热稳定性，在不同温度下保持稳定的激光行为，尤其是在1200和1800埃时。这些结果突显了核壳纳米结构在可调温度随机激光器方面的潜力，为光电子学和温敏光子器件的应用奠定了基础。

引言

随机激光器利用非均匀介质产生高度散射的光学环境，由于其潜在的应用价值而受到广泛关注[1]、[2]。优化散射中心以增强反馈、降低阈值和控制发射特性是随机激光器性能的重要方面[3]。具有核壳结构的多壁碳纳米管（MWCNTs）、纳米复合材料和双金属纳米材料最近受到了广泛关注，因为它们在催化、能量和传感应用中表现优于单独使用两种金属，这归功于通过不同的核或壳层厚度或外部磁场、电场或温度控制光局域化的能力[4]、[5]。

温度变化对核壳结构的影响主要取决于两种材料的热膨胀系数（α）。如果核和壳的热膨胀系数不同，这可能导致它们之间的界面产生应力[6]、[7]。由于铜（Cu）和金（Au）的热膨胀系数分别为α_Cu ≈ 16.5 × 10^?6 K^?1[8]和α_Au ≈ 14.2 × 10^?6 K^?1[9]，在Au@Cu核壳纳米颗粒中，加热时铜壳的膨胀速度略快于金核，可能会在界面产生热应力。相反，在Cu@Au纳米颗粒中，铜核的膨胀速度大于金壳，导致内部压缩应力。温度变化引起的热应力会影响光学散射特性和整体性能。

在这项研究中，我们探讨了将等离子体金属金（Au）与过渡金属铜（Cu）结合在核壳结构中作为随机Rh6G染料激光器的散射中心的效果。由Au和Cu制成的核壳纳米颗粒具有强烈的等离子体共振和独特的电子特性[10]、[11]、[12]、[13]，显著影响散射过程和激光输出特性。核壳纳米颗粒根据其厚度以及核和壳的纳米材料类型，以互补的方式影响随机激光输出。壳层主要影响散射效率、表面相互作用和热传导。将等离子体金属与过渡金属混合在核壳纳米颗粒中的双金属结构有望提升性能[10]。准备了两种配置，包括Au@Cu（金核带铜壳）[11]、[14]和Cu@Au（铜核带金壳），以评估不同的等离子体排列对随机激光性能的影响，特别是阈值行为、发射稳定性和光谱输出[15]。随机激光系统中的热等离子体效应可能来自多种来源，包括水浴加热[16]、泵浦源的能量吸收[17]、[18]以及循环伏安法[19]、[20]测量，具体取决于实验设置和条件。壳层成分决定了与稳定剂（PVP）和活性介质的兼容性，从而影响溶液中的散射。

鉴于外部调节任何光学现象的重要性，我们使用核壳纳米颗粒来调节随机激光器的性能。上述所有活性介质都为实验室中芯片应用的可调随机激光器提供了新的见解。

实验装置

实验装置

我们使用Q开关Nd:YAG激光器（1064纳米，100毫焦耳，脉冲持续时间为10赫兹）的第一谐波通过激光烧蚀法在液体中制备了含有等离子体金属（Au）和过渡金属（Cu）的核壳纳米颗粒。每个高纯度靶材都用乙醇和去离子水清洗以去除表面污染物，然后浸入5毫升去离子水和聚维酮（PVP）聚合物中。我们控制了焦距和能量密度，以获得最佳的光斑效果。

结果与讨论

通过分析紫外和可见光谱，我们确认了核壳形成过程（混合结构形成）的成功。每种纳米颗粒配置在散射和放大随机激光输出方面都起着作用[21]。

图2a显示，AuNPs在536纳米处具有表面等离子体共振（SPR）峰，这是由于其自由电子对光的集体振荡。至于Au@Cu纳米颗粒，则显示出局域化的表面等离子体共振峰。

结论

本研究展示了具有不同壳层厚度（600、1200和1800埃）和不同温度的核壳纳米散射体（Au@Cu和Cu@Au）对Rh6G染料随机激光特性的影响。在室温25°C下，随着铜壳层厚度的增加，Au@Cu纳米颗粒的激光强度减弱（从47760降至30231阿单位），FWHM增加（从20.3纳米增加到25.5纳米），这可能是由于吸收损失增加和等离子体响应减弱所致。

作者贡献

Mariam Kadhim Jawad负责样品制备和随机激光测量。J. M. Jassim和S. F. Haddawi监督并控制整个过程和结果。S. M. Hamidi监督工作并编辑最终文件版本。

作者贡献声明

Haddawi S. F.：撰写、审阅与编辑、监督、方法论。 Jassim J. M.：监督、方法论。 Hamidi Seyedeh Mehri：撰写、审阅与编辑、验证、监督、方法论。 Mariam Kadhim Jawad：撰写初稿、监督、软件使用。

资助

该项目没有获得任何资助。

利益冲突声明

不存在任何利益冲突。