配体限定的高配对双原子催化剂合成

《Nature Materials》：Ligand-restricted synthesis of highly paired dual-atom catalysts

双原子催化剂配体限制策略调控原子间距实现催化活性提升近三倍|

　　

摘要

双原子催化剂（DACs）具有较高的催化活性和金属利用率，并且结构多样，能够形成多种不同的催化活性位点配置。这些特性使得DACs成为能源转换技术中极具前景的候选材料。然而，精确控制原子的分散程度、配对比例以及原子间距离（这些因素对它们的多功能催化行为至关重要）仍然是一个巨大的挑战。在这里，我们开发了一种基于配体限制的策略，用于精确合成具有可调原子间距的双原子催化剂。该策略通过将二胺配体与双金属前驱体结合来实现，从而限制了二维碳氮化物表面上两个金属原子的配对方式及其相对位置。实验结果表明，原子的配对比例超过了82%，并且原子间距可以通过二胺配体的链长来调控。作为验证，配对的Pt₁-Au₁催化剂在将硝酸盐还原为氨的过程中表现出比未配对催化剂高近三倍的催化活性。这项工作为复杂催化剂的原子级制备提供了一种有效方法，并为异相催化中的纳米尺度反应机制提供了宝贵的见解。