利用衍射相位显微镜对二维WS2的光学常数进行精确表征

《Optics & Laser Technology》：Precise characterization of optical constant of two dimensional WS 2 using diffraction phase microscopy

该研究提出基于衍射相位显微术（DPM）的高灵敏度光学常数测量方法，用于单层WS?等二维材料。通过520nm激光光源和共路径干涉设计，实现了皮米级精度的光程变化检测与实虚部光学常数的精确测定。研究系统揭示了WS?多层体系光学常数随层数变化的规律，并与第一性原理计算结果高度吻合。该方法突破了传统椭圆偏振和微反射光谱法的局限，为纳米尺度薄膜材料的光学表征提供了新范式，在光电子器件开发中具有重要应用价值。

　　本研究聚焦于二维材料的光学常数测量，这是一种在理论研究和光电子应用中至关重要的参数。现有的表征方法往往受到样本尺寸小、灵敏度低以及测量精度不足的限制，使得对材料光学特性的深入分析变得困难。为此，本文提出了一种基于衍射相显微镜（DPM）的新型技术，该技术属于定量相成像（QPI）方法，能够高精度地测量单层WS?的光学常数。这种方法具有极高的灵敏度，可以检测到皮米级别的光程变化，并准确地确定光学常数的实部和虚部。此外，我们还系统地研究了多层WS?的厚度依赖性光学常数，并将其与第一性原理计算结果进行交叉验证，显示出与实验数据高度一致的结果。

WS?作为一种二维过渡金属二硫化物（TMDs），因其独特的物理和化学特性而受到广泛关注。这些特性使其成为下一代光电子器件的理想候选材料。特别是在光学响应方面，WS?表现出显著的性能，其能带结构可调，从而在可见光至近红外波段展现出优异的光学特性。单层WS?具有约2.0 eV的直接带隙，使得其能够高效地发射光并表现出强烈的光致发光现象，这使其成为发光器件和激光器的优秀材料。此外，单层WS?在可见光范围内具有超过90%的透光率，同时具备较高的电子和空穴载流子迁移率，使其成为显示器和太阳能电池中透明导电材料的理想选择。

除了上述特性，WS?还展现出良好的非线性光学性能，如双光子吸收和非线性折射。这些特性在高功率激光和光学限制器的应用中尤为重要。此外，WS?也被广泛用于研究激子行为和多体相互作用，这有助于深入理解凝聚态物理现象，如激子凝聚、拓扑相和超导性。这些研究不仅推动了对二维材料的基础认识，也为相关技术的发展提供了理论支持。

尽管WS?具有诸多优异的光学特性，但其光学常数的准确表征仍然是一个实验挑战。目前，常用的测量方法包括椭偏仪和微反射光谱技术。这两种方法通常适用于光滑表面，但在处理复杂或粗糙表面时，需要考虑表面粗糙度对建模的影响。微反射光谱技术依赖于对材料反射率的多波长扫描测量，并通过Kramers-Kronig变分分析来提取光学常数，这种方法需要更复杂的拟合计算。相比之下，椭偏仪则基于反射光偏振状态的变化，通常需要在多个偏振方向上进行扫描以完成建模计算。虽然密度功能理论（DFT）能够提供材料光学特性的理论预测，但它往往难以完全捕捉样品的复杂性和环境的影响。因此，理论预测必须与实验数据进行交叉验证，以确保其准确性。

近年来，定量相成像（QPI）作为一种强大的技术，被广泛用于检测样品的振幅和相位信息。作为一种非破坏性和无标记的成像技术，QPI能够保留样品的本征特性，使其在表征低对比度和纳米尺度样品时具有显著优势，包括生物样品和低维材料。其中，DPM作为QPI的一种代表性技术，采用了一种常见的路径干涉光学设计，有效减少了环境噪声和机械干扰，从而实现了高度稳定和精确的相位测量。这些优势使得DPM成为宽场成像和皮米级灵敏度相位测量的重要工具。因此，DPM已被成功应用于二维材料的亚纳米厚度表征、半导体中纳米尺度缺陷的检测以及细胞膜动态的观察。此外，研究表明，DPM在表征纳米尺度介电材料方面也表现出色，具有非破坏性和高定量精度的独特优势。

在本研究中，我们设计并实现了一种高灵敏度的DPM系统，该系统在单一波长（520 nm）下运行，用于表征WS?的光学常数，包括实部和虚部。同时，我们还研究了多层WS?的厚度依赖性光学常数，并将其与第一性原理计算结果进行交叉验证。实验发现，光学常数随层数的变化与WS?的能带结构和激子效应密切相关。这项工作为二维材料的光学特性表征提供了一个可靠的框架，能够应用于各种小尺寸样品，为先进光电子器件的设计和优化提供了宝贵的信息。

为了实现这一目标，我们设计了一个传输型DPM系统，并将其与明场显微镜集成，如图1所示。该系统利用LED作为光源，将传输光引导至分束器，照射到样品上，再通过物镜镜头收集并成像在CCD相机上。DPM系统使用了一束520 nm的圆偏振激光，其最大功率为500 mW。激光束经过4f系统进行准直，以确保良好的光束质量。该系统能够在高空间分辨率和高灵敏度下进行测量，适用于微小尺寸的样品。此外，通过结合DPM测量获得的透射率和相位延迟数据，以及通过原子力显微镜（AFM）获得的厚度数据，我们能够高精度地量化WS?的光学常数的实部和虚部。

与传统方法相比，本文提出的方法具有显著的优势。它不仅能够在不破坏样品的情况下进行高精度测量，而且能够提供更全面的数据，包括光学常数的实部和虚部，以及厚度依赖性。这使得该方法在处理复杂或非均匀表面时具有更高的适用性。此外，该方法能够有效减少环境噪声和机械干扰，从而提高测量的稳定性和准确性。这些优势使其在研究二维材料的光学特性方面具有重要的应用价值。

通过DPM系统获得的实验数据与第一性原理计算结果进行了交叉验证，进一步探讨了WS?在不同层数下的光学特性。我们分析了从单层到五层系统的电子能带结构，发现单层WS?的直接带隙约为1.82 eV，这与之前的实验结果一致。此外，通过DFT计算，我们能够更深入地理解WS?的光学行为，并揭示其与能带结构和激子效应之间的关系。这些计算结果为实验数据提供了理论支持，并有助于进一步优化实验方法。

在本研究中，我们不仅关注WS?的光学常数，还探讨了其在不同厚度下的性能变化。通过实验和理论的结合，我们能够更全面地了解WS?的光学特性，并为相关技术的发展提供指导。这些研究结果对于光电子器件的设计和优化具有重要意义，特别是在需要高精度和高灵敏度的场合。此外，这些研究也为二维材料的进一步研究提供了基础，有助于推动相关领域的技术进步。

本文的研究结果表明，高灵敏度的DPM系统能够有效测量WS?的光学常数，具有纳米级空间分辨率和皮米级灵敏度。这种技术不仅能够应用于WS?，还可能适用于其他二维材料，为材料科学和光电子技术的发展提供新的工具和方法。通过将DPM与AFM结合，我们能够同时获得厚度和光学常数的数据，从而更全面地理解材料的光学行为。这种多参数联合测量的方法为未来的研究提供了新的思路，并有助于提高材料表征的精度和效率。

综上所述，本文提出了一种基于DPM的高灵敏度技术，用于准确测量二维材料WS?的光学常数。该方法不仅能够克服传统方法在样本尺寸和测量精度方面的限制，还能够提供更全面的数据，包括实部和虚部，以及厚度依赖性。通过实验和理论的结合，我们能够更深入地理解WS?的光学特性，并为相关技术的发展提供指导。这些研究结果不仅有助于推动二维材料的研究，也为先进光电子器件的设计和优化提供了重要的参考。