通过瞬态吸收光谱技术实现的时间分辨激子离域过程

激子德尔塔化动态测量新方法：基于瞬态吸收光谱的比率分析技术可有效追踪J-聚集物中皮秒级激子离域化与局域化竞争过程，排除激子-激子湮灭干扰，并拓展至量子信息测量。

　　

全局视角

分子激子是由在聚合物中的多个单体上相干共享的激发态产生的。激子离域在能量传递动力学的中间阶段起着复杂的作用，在这一阶段，激子可以在超快时间尺度上动态变化。一种能够测量激子离域的实验方法，尤其是具有超快时间分辨率的方法，将有助于我们了解分子间的离域电子耦合如何与分子-环境相互作用的局域化效应相互作用。在这里，我们展示了一种通过瞬态吸收光谱法测量时间分辨激子离域的实验方法。该方法展示了一种非常有效的技术，可以消除那些掩盖动态演变激子特性的信号干扰。

亮点

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一种用于测量时间分辨激子离域的实验方法

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通过一种新的比值技术排除了激子-激子湮灭动力学的影响

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在J-聚集体中观察到激子的局域化现象，其时间尺度达到皮秒级别

总结

聚合物中激子离域的时间演变决定了激子的动态行为。尽管可以通过几种成熟的方法测量激子的平衡离域长度，但捕捉其时间动态仍然具有挑战性。在这里，我们提出了一种通过瞬态吸收光谱法量化聚合物中激子离域时间依赖性演变的实验方法。该方法利用激发态吸收和受激发射来探测激子离域，同时利用基态吸收来跟踪并通过基于比值的分析过滤掉激子浓度的变化。通过实验验证和理论模拟，我们证明了这种方法能够定量捕捉激子离域的时间演变，同时对同时发生的竞争过程（如激子-激子湮灭）不敏感。此外，这种方法还可以扩展用于测量分子聚集体系统中的时间分辨量子费舍尔信息。

图形摘要