非稳态流动揭示应力光学定律的局限性：微观结构弛豫对双折射效应的影响

《Nature Communications》：Unsteady flows uncover the limits of the stress-optic law

本刊编辑推荐：为突破传统应力光学定律在流体应用中的局限，研究人员通过振荡剪切实验研究黄原胶溶液的非稳态流动双折射。结果表明，双折射与剪切率之间不存在瞬时对应关系，其演化受德博拉数（De）调控：高De（固态特性）时双折射反映累积应变，低De（液态特性）时微观结构弛豫导致相位滞后。该研究提出了包含宏观变形（α项）与微观弛豫（β项）的双折射演化方程，为复杂流体光学表征提供了新范式。

　　

当光线穿过流动的复杂流体时，往往会展现出绚丽的彩色条纹图案，这种现象被称为流动双折射。它源于流体中微观结构（如聚合物链、晶体颗粒等）在流动作用下产生的光学各向异性。长期以来，科学界期望借鉴固体力学中的应力光学定律，通过测量双折射来非侵入式地量化流体中的应力场。该定律认为双折射（Δn）与主应力差（Δσ）或剪切率（γ?）存在直接对应关系，已在化工制造、血液诊断等领域展现出应用潜力。然而，这种类比是否真正适用于流体？流体的微观结构具有动态弛豫特性，其与宏观流动的耦合机制远比固体复杂，但这一关键差异在以往研究中常被忽视。

近日发表于《Nature Communications》的研究论文《Unsteady flows uncover the limits of the stress-optic law》对这一范式提出挑战。研究团队通过精密的实验证明，在非稳态流动中，应力光学定律会失效，双折射并不能瞬时反映局部剪切应力。究其本质，微观结构的弛豫过程起着决定性作用，其相对速率可由德博拉数（De=材料弛豫时间T_r/流动特征时间T_c）量化。该研究不仅揭示了传统方法的局限性，更通过建立双折射演化方程，为理解复杂流体中微观与宏观过程的相互作用提供了统一框架。

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研究的关键技术方法包括：采用黄原胶（Satiaxane? CX 930）配制不同浓度（0.1–0.4 wt%）的测试溶液，通过流变仪表征其剪切变稀特性和线性粘弹区；设计轴对称振荡圆柱系统，分别通过粒子跟踪测速法量化流速场（u_θ）和剪切率（γ?），同时利用偏振光学系统测量双折射（Δn）和取向角（χ）；结合深度学习算法处理彩色干涉图像，建立亮度信号与Δn的非线性映射关系。

振荡实验揭示非稳态响应

研究团队设计了一套可精确控制边界运动的圆柱系统，通过周期性振荡壁面（频率f_o=0.25–1 Hz）产生非稳态剪切流动。测速结果（图2b）显示 azimuthal 动量沿径向衰减且存在相位滞后，而双折射图像（图2c）呈现出明显的空间非均匀性。时间序列分析表明，剪切率γ?、取向角χ和双折射Δn均呈现周期性变化，但Δn始终未回零（图2h），且其极值随径向位置外移而升高，暗示了微观变形的累积效应。

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应力光学定律的失效验证

通过直接对比γ?与Δn的瞬时关系（图3），发现同一剪切率对应多个双折射值，形成蝴蝶状滞后回线，证明Δn=f(γ?)的瞬时对应关系不成立。即使采用周期平均的有效值（γ?_eff和Δn_eff），其关系仍随振荡频率改变，说明应力光学系数并非常数。这一结果从根本上否定了将固体应力光学定律简单移植至流体的可行性。

o=0.25/0.5/1 Hz时的瞬时关系（圆圈与连线）及有效值对比（橙色六边形）'>

非稳态双折射的机制阐释

研究提出四阶段模型解释双折射演化（图4a）：伸长-旋转阶段（Δn和χ同步增长）、旋转主导阶段（χ持续增大而Δn暂缓）、收缩-旋转阶段（Δn下降但χ保持）、弛豫阶段（χ回零而Δn维持残余值）。其本质在于聚合物链的变形与弛豫存在时间竞争：当De?1时（如c=0.4 wt%溶液），结构弛豫缓慢，双折射可反映累积剪切应变（γ_eff）；当De～1时（如c=0.1 wt%），快速弛豫导致Δn与γ严重解耦（图4b,c）。

应变光学关系的普适性框架

研究通过分析Δn_eff与γ_eff的关系（图5），发现高De条件下数据呈现良好坍缩，验证了应变光学关系Δn_eff∝γ_eff的成立。据此提出双折射演化方程：?Δn/?t=α(γ?,χ)+β(Δn,χ)，其中α代表宏观变形驱动项，β表征微观弛豫项。该方程适用于各类复杂流体（如聚合物溶液、晶体悬浮液），强调需沿流线追踪宏观-微观耦合过程才能反演应力场。

eff与有效剪切应变γ_eff的关系。不同浓度（颜色）与振荡频率（明度）的数据按De数分组，高De数据呈现一致性应变光学关系'>

本研究系统揭示了非稳态流动中应力光学定律的失效机制，强调德博拉数对双折射演化的调控作用。所提出的动力学方程突破了传统唯象关系的局限，为复杂流体光学测量提供了物理依据。尽管反演瞬时应力场仍面临挑战，但双折射信号可作为表征微观结构动态（如分子量分布、弛豫特性）的有效探针。该成果不仅修正了现有认知，更为化工、生物流体等领域的非侵入式诊断开辟了新思路。