自组织颗粒-巨型单层囊泡结构的动态运动特性

《Advanced Materials》：Emergent Motility of Self-Organized Particle-Giant Unilamellar Vesicle Assembly

GUVs与二氧化硅粒子在交变电场中自组装形成可自主运动的人工细胞系统，通过介电泳力（DEP）和诱导电荷电渗流（ICEO）的协同作用实现不对称粒子吸附和流体驱动运动，构建了电场参数与运动模式的动态相位图，并展示了环境适应性和可控货物释放能力。

　　在当前的生物医学和膜生物物理研究中，巨单层囊泡（Giant Unilamellar Vesicles, GUVs）因其与细胞膜结构的相似性，被视为重要的研究模型和功能性载体。GUVs 是由脂质分子自组装形成的细胞大小的软性结构，直径通常在 5-10 微米之间，具有高度的生物相容性和可降解性，因此在药物递送和生物医学应用中展现出广泛的应用前景。然而，GUVs 作为动态响应系统和可移动结构的潜力尚未被充分挖掘，这主要是由于在软质、可变形结构中实现可控且持续运动的难度较大。

本文介绍了一种通过在交变电流（AC）电场下实现 GUVs 与二氧化硅微粒（SiO?）自发自组装，从而形成具有自主运动能力的类细胞微机器人。这种自组装系统不仅实现了持续的直线运动，还展现了独特的功能特性，如膜张力依赖的运动能力、环境约束下的自适应能力，以及在电场触发下释放活体细菌的潜力。这些特性使得 GUVs 成为一种有希望的平台，用于构建类细胞微机器人或人工细胞系统，具有在复杂环境中的潜在应用价值。

在实验中，研究人员将 GUVs 与二氧化硅微粒混合，并在 200 微米高的实验腔室中施加 5-60 Vpp 和 1-40 kHz 的交变电场。结果显示，在没有电场的情况下，GUVs 和微粒均表现出布朗运动，未见持续运动现象。然而，当电场开启后，GUVs 和微粒能够自发形成不对称的组装结构，并在电场作用下产生持续的直线运动。这种运动的产生是由于电场作用下微粒在 GUV 表面的不对称吸附，从而打破了对称的流体分布，形成净推力。通过实验观察和数值模拟，研究人员发现这种运动机制与诱导电荷电渗流（Induced-Charge Electro-Osmosis, ICEO）密切相关，而微粒在 GUV 表面的装饰过程则受到介电电泳（Dielectrophoresis, DEP）作用的影响。

进一步的实验和模拟表明，GUVs 的运动速度与电场强度和频率密切相关。具体而言，速度与电场幅度的平方成正比，而与频率成反比，这种关系符合 ICEO 机制的预测。同时，研究还发现，当电场强度较高时，GUVs 可能会发生膜破裂，从而释放其内部封装的物质。这一特性为实现按需的载荷递送提供了可能，例如通过控制电场参数，可以实现对活体细菌的释放。在实验中，研究人员将活体细菌封装在 GUVs 内部，并在电场作用下通过膜破裂释放这些细菌，使它们在溶液中恢复活动能力。

此外，研究还探讨了 GUVs 的膜张力对运动行为的影响。通过调节 GUVs 内部和外部溶液的渗透压，可以实现膜张力的调控。实验结果显示，处于高张力状态的 GUVs 具有更快的运动速度，而处于低张力或膨胀状态的 GUVs 运动速度则明显减缓。这表明，膜张力不仅影响 GUVs 的物理特性，还可能通过改变流体流动模式来调控其运动行为。同时，GUVs 的可变形性使其能够适应环境中的局部约束，例如在遇到障碍物时，GUVs 会通过膜的变形和重新排列来绕过障碍，维持其运动能力。这种自适应性是 GUVs 作为功能性微机器人的重要优势。

研究还指出，GUVs 与二氧化硅微粒的相互作用不仅仅是简单的物理吸附，还可能涉及更复杂的机制，如膜介导的相互作用和表面张力梯度导致的马朗戈尼效应（Marangoni effect）。马朗戈尼效应是指由于表面张力的不均匀分布，液体在表面流动的现象。在 GUVs 系统中，膜的变形和微粒的不对称吸附可能在局部区域产生表面张力梯度，从而影响流体流动模式，进一步驱动 GUVs 的运动。这一发现为理解 GUVs 的运动机制提供了新的视角，并可能为未来设计更精确的运动控制系统提供理论支持。

通过结合实验与模拟，研究人员构建了一个动态相图，用于描述 GUVs 在不同电场参数下的运动状态。相图显示，当电场频率较低而幅度较高时，GUVs 易于发生膜破裂，从而释放内部封装的物质。而当电场频率较高且幅度适中时，GUVs 可以保持稳定运动。这一结果表明，电场参数的选择对 GUVs 的功能表现具有关键作用，为未来的实际应用提供了重要的指导。

值得注意的是，该研究中使用的 GUVs 是通过电形成法（electroformation）和乳液转移法（emulsion transfer method）制备的。这两种方法能够产生不同尺寸和形状的 GUVs，其中电形成法更适用于制备较大尺寸的 GUVs，而乳液转移法则可以实现更均匀的结构。通过调整实验条件，研究人员能够精确控制 GUVs 的尺寸和膜张力，从而优化其运动性能和功能表现。

从应用角度来看，GUVs 的自主运动特性使其在生物医学领域展现出巨大潜力。例如，在靶向药物递送、微尺度运输、以及合成细胞工程等方面，GUVs 可以作为可编程的微机器人平台，实现对药物或生物分子的精确控制。此外，GUVs 的自适应性和可变形性使其能够在复杂的微环境中导航，例如在组织或生物体内的微流体系统中。这种能力对于开发新型的生物医学工具和实验室芯片（lab-on-a-chip）系统具有重要意义。

尽管该研究展示了 GUVs 在电场驱动下的运动能力，但其运动机制仍需进一步深入探讨。例如，目前的实验设计中，GUVs 的运动主要依赖于微粒的随机吸附和排列，这种机制虽然能够实现持续运动，但可能导致运动方向的不确定性。因此，未来的研究可以探索如何通过引入主动微粒或磁性微粒来实现更精确的运动控制，例如通过外部磁场或电场对运动方向进行定向调控。此外，GUVs 的运动行为可能受到多种因素的影响，包括膜的物理特性、微粒的尺寸和浓度、以及外部环境的流体动力学特性。因此，未来的系统设计需要综合考虑这些因素，以实现更高效的运动和功能调控。

综上所述，本文提出了一种基于 GUVs 与二氧化硅微粒自组装的新型微机器人设计，展示了其在电场驱动下的自主运动能力、膜张力调控下的运动性能变化，以及在复杂环境中的自适应性。这些发现不仅为 GUVs 的功能性拓展提供了新的思路，也为未来开发具有动态响应和自适应能力的微机器人系统奠定了基础。同时，该研究也揭示了 GUVs 与微粒之间复杂的物理相互作用机制，为深入理解软物质系统的行为提供了重要的理论支持。随着对 GUVs 运动机制的进一步研究，其在生物医学和软物质物理领域的应用前景将更加广阔。