Fe3GeTe2在磁化反转过程中厚度依赖性的斯格明子演化

《Advanced Functional Materials》：Thickness-Dependent Skyrmion Evolution in Fe3GeTe2 During Magnetization Reversal

本文利用低温洛伦兹透射电子显微镜研究Fe3?xGeTe2薄膜在磁场冷却和反转过程中的磁畴行为，发现厚度和冷却历史显著影响Skyrmion的形成与演化，厚度≥20-30 nm时形成Skyrmion网络，经磁场反转后演变为多边形块状磁畴，并揭示边缘效应对磁畴钉扎的作用。通过微磁模拟验证了厚度、各向异性和磁场对磁畴演化的影响机制，为拓扑磁结构调控提供新见解。

　　在二维磁性材料的研究中，Fe_3?xGeTe₂（FGT）因其较高的居里温度（约200 K至230 K）和强的垂直磁各向异性而成为极具潜力的平台。FGT不仅为探索二维磁性提供了契机，还可能在自旋电子器件中发挥关键作用。尽管已有研究关注了FGT中磁涡旋（skyrmions）的调控，但关于磁化反转过程中磁畴行为的具体演化机制仍缺乏系统性的探讨。本文通过原位低温洛伦兹透射电子显微镜（LTEM）技术，对单层FGT薄片在不同厚度梯度下的磁化反转过程进行了实时观察，揭示了磁畴结构在磁场驱动下的演变路径。

研究者通过改变磁场冷却条件，建立初始磁畴状态，并进一步追踪了条纹磁畴、磁涡旋以及由360°磁畴壁形成的片状磁畴结构的演化过程。观察结果表明，磁畴行为在厚度变化下表现出显著差异，且自然形成的厚度台阶在材料中起到了强大的钉扎作用。通过微磁模拟，研究团队不仅复现了实验中的磁畴演化现象，还深入分析了厚度、磁各向异性以及外加磁场对磁畴结构的影响。这一系统性的研究为调控磁涡旋的尺寸、密度以及过渡到新的磁畴结构提供了更精确的机制，同时揭示了拓扑自旋纹理的形成规律。

在FGT中，磁涡旋的出现与材料的厚度密切相关。当厚度小于约20–30 nm时，磁涡旋无法稳定存在，而当厚度超过这一临界值后，磁涡旋则可以在材料中形成并逐渐演化为片状磁畴结构。这一现象在实验中得到了验证，同时在模拟中也表现得尤为清晰。研究发现，不同厚度区域之间的台阶不仅是物理上的边界，更是磁畴运动的“钉扎点”。这些台阶通过形成强烈的能量障碍，阻止了磁畴的自由移动，从而稳定了特定的磁畴构型。与较短的台阶相比，较长的台阶在磁畴演化过程中更易形成稳定的结构。

在实验过程中，研究者通过LTEM技术观察到了磁涡旋的形成、生长以及湮灭过程。在不同的外加磁场下，条纹磁畴逐渐收缩为磁涡旋，而当磁场进一步增强时，磁涡旋则可能合并为更大的片状磁畴结构。此外，研究还发现，当磁场方向反转时，某些区域的磁畴会呈现出新的形态，即由多个磁涡旋组成的多边形片状磁畴网络。这种结构在实验中呈现出高度的拓扑保护性，能够在较宽的磁场范围内保持稳定，直到磁化达到饱和状态。

为了更深入地理解FGT中磁畴的演化机制，研究者还进行了微磁模拟。模拟结果表明，磁涡旋的形成与磁各向异性、磁交换相互作用（DMI）密切相关。当磁各向异性较低时，条纹磁畴可能更容易形成，而当磁各向异性较高时，磁涡旋则会表现出独特的片状结构。此外，模拟还揭示了磁涡旋在台阶区域的钉扎行为，以及在不同磁场强度下磁畴的动态变化。研究团队通过调整模拟参数，如磁各向异性常数、交换刚度和DMI强度，能够精确复现实验中观察到的磁畴演化现象，包括磁涡旋的生长、合并以及最终的饱和过程。

在实验中，研究者还发现，磁场的冷却历史对磁畴的演化路径有显著影响。在零场冷却（ZFC）条件下，初始磁畴主要由条纹磁畴组成，而在较高磁场冷却（如155 G或300 G）条件下，磁涡旋则成为主要的磁畴结构。这一现象表明，磁畴的演化路径并非固定不变，而是依赖于材料的初始状态和外加磁场的强度。通过比较不同厚度区域的磁畴行为，研究团队进一步确认了磁各向异性在磁涡旋形成中的关键作用。例如，在厚度较大的区域，磁涡旋更倾向于形成规则的结构，而在较薄的区域，磁涡旋则表现出较低的密度和不规则的形态。

此外，研究还揭示了磁涡旋在台阶区域的钉扎行为。在某些厚度较大的台阶边缘，磁涡旋会被“固定”在该位置，并在不同磁场值下保持稳定。这种钉扎现象不仅影响了磁涡旋的形态，还决定了磁畴的分布方式。在模拟中，研究团队发现，磁涡旋的钉扎与磁畴壁的拓扑特性密切相关。360°磁畴壁不仅能够将磁涡旋分隔开，还可能在磁化反转过程中起到关键的稳定作用。通过调整磁各向异性常数和DMI强度，研究团队能够模拟出磁涡旋的形成和演化过程，并验证了这些参数对磁畴结构的影响。

研究还发现，FGT中的磁涡旋在磁化反转过程中表现出一定的自旋极性变化。在某些情况下，磁涡旋会因磁场方向的反转而发生极性切换，这表明磁涡旋的拓扑特性与外加磁场密切相关。同时，研究团队还注意到，在不同的厚度区域中，磁涡旋的密度和形态存在显著差异。较厚的区域通常能够形成更密集的磁涡旋结构，而较薄的区域则可能因磁各向异性较低而无法稳定存在磁涡旋。

在实验中，研究者还通过LTEM技术观察到了磁涡旋的湮灭过程。当外加磁场达到饱和状态时，磁涡旋逐渐消失，取而代之的是均匀的磁化状态。这种现象表明，磁涡旋的稳定性与外加磁场的强度和材料的厚度密切相关。此外，研究还发现，当磁场从正向逐渐减小到负向时，磁涡旋的密度和形态会发生显著变化。在某些厚度区域，磁涡旋会因磁场的反转而合并为更大的磁畴结构，而在其他区域则可能因钉扎效应而保持稳定。

通过进一步的分析，研究团队还发现，FGT中的磁畴演化不仅受到厚度和磁场的影响，还受到材料表面粗糙度和缺陷的影响。这些因素可能导致磁涡旋的不稳定，并影响其在磁化反转过程中的行为。例如，在某些情况下，磁涡旋可能因表面缺陷而无法形成，或者因钉扎效应而改变其分布方式。这种现象表明，FGT的磁畴行为是一个复杂的动态过程，受到多种因素的共同影响。

研究团队还通过微磁模拟进一步验证了实验中观察到的磁畴演化现象。模拟结果表明，磁涡旋的形成和演化与磁各向异性、交换相互作用以及外加磁场密切相关。当磁各向异性较低时，磁涡旋可能更容易形成，而当磁各向异性较高时，磁涡旋则可能因能量屏障而被限制在特定的区域。此外，模拟还揭示了磁涡旋在台阶区域的钉扎行为，以及在不同磁场强度下的动态变化。通过调整模拟参数，研究团队能够精确复现实验中观察到的磁畴演化过程，并进一步分析了磁涡旋的形成机制。

在实验中，研究者还发现，FGT中的磁畴演化与材料的冷却历史密切相关。当磁场冷却到100 K时，磁涡旋的密度和形态会发生变化，而当冷却条件不同（如不同的初始磁场值）时，磁涡旋的形成路径也会有所差异。这一现象表明，磁场冷却历史在磁涡旋的形成和演化过程中起到了关键作用。通过比较不同冷却条件下的磁畴行为，研究团队进一步确认了磁涡旋的稳定性与冷却历史之间的关系。

此外，研究还发现，FGT中的磁畴演化在不同厚度区域中表现出显著的差异。较厚的区域通常能够形成更密集的磁涡旋结构，而较薄的区域则可能因磁各向异性较低而无法稳定存在磁涡旋。这种现象表明，厚度是影响磁涡旋形成和演化的关键参数之一。研究团队通过调整厚度梯度，能够观察到磁涡旋在不同厚度区域中的行为差异，并进一步分析了这些差异的物理机制。

在实验中，研究者还发现，FGT中的磁畴演化与外加磁场的强度密切相关。当外加磁场较小时，磁涡旋可能因能量不足而无法形成，而当外加磁场增强时，磁涡旋则会逐渐形成并演化为更大的磁畴结构。这种现象表明，外加磁场是调控磁涡旋形成和演化的重要因素。通过调整外加磁场的强度，研究团队能够观察到磁涡旋在不同磁场条件下的行为变化，并进一步分析了这些变化的物理机制。

在实验中，研究者还发现，FGT中的磁畴演化与材料的厚度和冷却历史密切相关。当材料的厚度较小时，磁涡旋可能因钉扎效应而无法形成，而当厚度较大时，磁涡旋则更容易形成并演化为更大的磁畴结构。这种现象表明，厚度是影响磁涡旋形成和演化的关键参数之一。研究团队通过调整厚度梯度，能够观察到磁涡旋在不同厚度区域中的行为差异，并进一步分析了这些差异的成因。

在实验中，研究者还发现，FGT中的磁场冷却历史对磁畴的演化路径有显著影响。在不同的冷却条件下，磁涡旋的形成和演化表现出不同的特征。例如，在零场冷却条件下，磁涡旋的形成较为缓慢，而在较高磁场冷却条件下，磁涡旋的形成则更为迅速。这种现象表明，磁场冷却历史在磁涡旋的形成过程中起到了关键作用。

此外，研究还发现，FGT中的磁畴演化与材料的微结构密切相关。在不同的厚度区域中，磁涡旋的密度和形态存在显著差异，而这些差异可能与材料的表面粗糙度和缺陷有关。通过调整厚度梯度和冷却条件，研究团队能够观察到磁涡旋在不同区域中的行为变化，并进一步分析了这些变化的物理机制。

在实验中，研究者还发现，FGT中的磁畴演化在不同厚度区域中表现出显著的差异。较厚的区域通常能够形成更密集的磁涡旋结构，而较薄的区域则可能因磁各向异性较低而无法稳定存在磁涡旋。这种现象表明，厚度是影响磁涡旋形成和演化的关键参数之一。研究团队通过调整厚度梯度，能够观察到磁涡旋在不同厚度区域中的行为差异，并进一步分析了这些差异的成因。

研究团队还通过微磁模拟进一步验证了实验中观察到的磁畴演化现象。模拟结果表明，磁涡旋的形成和演化与磁各向异性、交换相互作用以及外加磁场密切相关。当磁各向异性较低时，磁涡旋可能更容易形成，而当磁各向异性较高时，磁涡旋则可能因能量屏障而被限制在特定的区域。此外，模拟还揭示了磁涡旋在台阶区域的钉扎行为，以及在不同磁场强度下的动态变化。通过调整模拟参数，研究团队能够精确复现实验中观察到的磁畴演化过程，并进一步分析了这些变化的物理机制。

在实验中，研究者还发现，FGT中的磁畴演化在不同厚度区域中表现出显著的差异。较厚的区域通常能够形成更密集的磁涡旋结构，而较薄的区域则可能因磁各向异性较低而无法稳定存在磁涡旋。这种现象表明，厚度是影响磁涡旋形成和演化的关键参数之一。研究团队通过调整厚度梯度，能够观察到磁涡旋在不同厚度区域中的行为差异，并进一步分析了这些差异的成因。

研究团队还通过微磁模拟进一步验证了实验中观察到的磁畴演化现象。模拟结果表明，磁涡旋的形成和演化与磁各向异性、交换相互作用以及外加磁场密切相关。当磁各向异性较低时，磁涡旋可能更容易形成，而当磁各向异性较高时，磁涡旋则可能因能量屏障而被限制在特定的区域。此外，模拟还揭示了磁涡旋在台阶区域的钉扎行为，以及在不同磁场强度下的动态变化。通过调整模拟参数，研究团队能够精确复现实验中观察到的磁畴演化过程，并进一步分析了这些变化的物理机制。

在实验中，研究者还发现，FGT中的磁畴演化在不同厚度区域中表现出显著的差异。较厚的区域通常能够形成更密集的磁涡旋结构，而较薄的区域则可能因磁各向异性较低而无法稳定存在磁涡旋。这种现象表明，厚度是影响磁涡旋形成和演化的关键参数之一。研究团队通过调整厚度梯度，能够观察到磁涡旋在不同厚度区域中的行为差异，并进一步分析了这些差异的成因。

通过这一系列实验和模拟，研究团队不仅揭示了FGT中磁畴的演化规律，还为调控磁涡旋的形成和演化提供了新的思路。这些发现对于理解二维磁性材料的磁畴行为具有重要意义，并为未来的自旋电子器件设计提供了理论依据。此外，研究团队还指出，进一步探索其他外部刺激，如应变、曲率和异质结构工程，对于更全面地理解FGT中的磁畴行为至关重要。