通过分子设计突破溶解度限制，制备用于锂金属电池的局部超高浓度电解质

通过分子工程策略利用三醚氧溶剂提供多配位位点，并激活低空间位阻稀释剂屏蔽静电排斥，成功制备锂盐摩尔比达1.8的高浓度局部电解液（LUCEs）。该电解液具有0.682的高锂离子迁移数、99.97%的库伦效率，及6.5V以上高氧化稳定性，在锂金属负极/高电压正极电池中实现180次循环（容量保持率>80%）。

　　

摘要

提高电解质中的盐浓度已被证明是一种简单而有效的方法，可以抑制溶剂的活性并调节溶剂化结构，从而实现电池的长期界面稳定性。然而，离子的静电插入作用和有限的配位状态阻碍了进一步提高盐溶解度的努力。在这里，我们通过分子工程策略打破了锂盐溶解的上限：使用含有三个醚氧基团的溶剂来提供多配位位点，并激活那些空间阻碍较小的惰性稀释剂以屏蔽静电排斥作用。结果，制备出了一系列局部超高浓度电解质（LUCEs），其锂离子（Li⁺）与溶剂的摩尔比高达1.8。这些LUCEs具有较高的锂离子传输数（0.682）、高达99.97%的锂沉积/剥离库仑效率，以及在6.5伏特电压下的高氧化稳定性。同时，稀少的自由溶剂促进了在锂阳极和高电压阴极上形成富无机物的致密界面，使得Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂电池在锂源匮乏（20微米）和高负载阴极（3.885毫安时每平方厘米）的条件下能够运行超过180个循环（容量保持率超过80%）。我们的工作阐明了盐溶解化学的潜在机制，并提供了一种经济可行的方法来稳定高能量密度的电化学储能装置。

图形摘要

我们制备了一系列局部超高浓度电解质（LUCEs），其锂离子（Li⁺）与溶剂的摩尔比（n_Li⁺/n_Sol.）高达1.8。在这种体系中，每个溶剂分子对应两个锂离子（2Li⁺-Sol.）的结构显著提高了锂离子传输数（LTN），富含阴离子的溶剂化结构促进了富无机物的薄固体电解质界面（SEI）的形成，库仑效率（CE）达到了99.97%，而稀少的自由溶剂则显著提升了电池的高电压稳定性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。