钌催化的一级胺脱氢生成腈：在液态有机氢载体中的氢释放

《Chemistry – A European Journal》：Ruthenium-Catalyzed Dehydrogenation of Primary Amines to Nitriles: Hydrogen Release in Liquid Organic Hydrogen Carriers

Ru(II)对异丙基苯基酰胺配合物的合成及其催化胺类双脱氢制备液态有机氢载体LOHCs的性能、机制及循环性研究。通过Hammett分析和动力学研究揭示了Ru-H物种的参与机制，展示了催化剂在5次循环中保持产率稳定。适用底物涵盖脂肪族和芳香族伯胺，包括呋喃甲酰胺、3-吡咯基胺等生物活性胺类。

　　

摘要

本文介绍了基于酰胺配体的新型Ru(II)p-cymene配合物的合成，以及这些配合物在利用胺/腈对作为液态有机氢载体（LOHCs）进行氢生产和储存过程中的作用。底物范围包括脂肪族胺（包括长链胺）和芳香族伯胺。多种生物活性胺也适用于该脱氢过程，例如呋喃胺、3-吡啶胺、吲哚-3-甲胺、色胺和2,6-二氯苯胺。进行了详细的浓度依赖性和温度依赖性动力学研究，并绘制了Hammett图。基于这些分析，提出了一种无需受体参与伯胺双脱氢的合理机制，表明了Ru-H物种的存在。该催化剂的可回收性经过5次循环测试后仍未显示出产物产量的显著下降。

图形摘要

基于酰胺配体的Ru(II)p-cymene配合物能够催化伯胺的双脱氢反应，展示了它们在利用胺/腈对作为液态有机氢载体进行氢生产和储存中的作用。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。