Ni-桥接的双相碳化钼界面：高性能锂硒电池的协同催化剂

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Ni-Bridged Biphasic Molybdenum Carbide Interfaces: A Synergistic Catalyst for High-Performance Lithium–Selenium Batteries

过渡金属催化剂对高性能锂-硒电池开发至关重要。本研究设计了一种Ni桥接双相钼基碳（Mo?C）材料，其多界面结构显著提升高倍率充放电下的电化学可逆性。Ni的协同作用既作为结构桥梁连接Mo?C晶格，又通过调控Mo的d轨道优化催化性能，有效抑制活性物质无活性累积导致的电极钝化。该材料实现Li?Se?向Li?Se的固态相变转化，促进长链Li?Se?沉积/脱沉积，在5.6 mg cm?2 Se负载量下初始容量达400 mAh g?1（0.1C），验证了吸附/脱附/催化协同机制对固态转换动力学的重要提升作用。

　　

摘要

过渡金属催化剂是开发高性能锂硒（Li-Se）电池的关键。本文报道了一种经过合理设计的Ni桥接的双相碳化钼（Mo?C），该材料具有多界面结构，能够提供大量活性位点，并显著提高Li–Se电池在高电流下的电化学可逆性。催化功能和导电功能的协同整合促进了Se/Li?Se?的快速沉积和转化，有效防止了高倍率和长期循环过程中由于活性物质积累导致的电极钝化。此外，Ni既作为结构桥梁连接Mo?C晶格，又作为电子调节剂优化Mo的d轨道配置，从而最大化了功能化Mo?C的催化效率。吸附、脱附和催化的协同效应使得这种合理设计的金属碳化物/Se电极不仅能够快速转化长链Li?Se?物种，还能实现Li?Se?向Li?Se的固固转化。因此，该电极在Li–Se电池中实现了全过程的催化转化，表现出优异的循环稳定性和高倍率性能。即使在高Se负载（5.6 mg cm?2）下，电极在0.1 C电流下的初始容量仍可达400 mAh g?1。这些结果凸显了吸附/脱附/催化机制在实现Li–Se电池快速固固转化路径中的有效性。

图形摘要

本研究强调了吸附/脱附/催化机制在实现Li–Se电池固固转化路径中的有效性。本文不仅探讨了Li–Se电池中的固固转化动力学问题，还通过“原子桥接-多相协同”策略实现了从材料设计到反应路径的范式转变，为高能量密度电池的开发开辟了新的方向。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。