聚对苯二甲酸丁二醇酯（PBT）酶促降解的关键因素：半结晶性质对降解过程的影响

《ChemSusChem》：The Key to Enzymatic Degradation of Polybutylene Terephthalate (PBT): Influence of Semicrystalline Properties on Degradation

研究通过调整聚对苯二甲酸丁二酯（PBT）的半结晶结构并优化酶解条件，发现80℃时酶解效率最高，并证实结晶度降低可显著提升降解率，产率达1.7mM/24h。

　　

摘要

随着塑料产量的快速增长及其对环境的影响，所有聚合物都需要采用闭环回收策略。对于容易发生水解的聚酯来说，酶促降解提供了一个有前景的解决方案。虽然无定形聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）已经可以实现完全降解，但聚对苯二甲酸丁二醇酯（PBT）的酶促降解仍然具有挑战性且研究不足。本研究通过系统地改变PBT的半结晶结构并优化酶促降解条件，来探究其酶促降解性。测试了几种PET水解酶对PBT的降解能力，其中LCC变体表现最为有效。提高孵育温度可以显著增加PBT可溶性降解产物的释放量，80°C为最佳温度。为了评估半结晶性质的影响，制备了具有不同移动无定形组分（MAF）、刚性无定形组分（RAF）和结晶组分含量的PBT样品，以及不同层状结构的样品。降解实验表明，降低结晶度可以显著提高PBT的酶促水解速率，在24小时内可产生高达1.7 mM的可溶性产物。MAF和RAF的降解速率相当，但需要接近RAF玻璃化转变温度的孵育条件才能实现显著的水解效果。这些发现揭示了材料性质与酶性质之间的相互作用，表明精细调节两者是推进高效PBT酶促降解的关键。

图形摘要

本研究表明，通过调整PBT的半结晶性质和孵育条件，可以实现聚对苯二甲酸丁二醇酯（PBT）的酶促降解。含有较高刚性无定形组分（RAF）的聚合物需要在其玻璃化转变温度附近的孵育温度下进行降解。使用500 nM LCC_iccg酶溶液处理PBT时，24小时内可产生1.7 mM的降解产物。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。