界面效应增强核壳结构FeHCF@NiHCF普鲁士蓝类似物电容去离子性能的双重修复策略研究

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Enhanced capacitive deionization performance of Core-Shell FeHCF@NiHCF Prussian blue analogue benefited from interface effect

本文推荐一种通过双重空位修复策略构建核壳结构FeHCF@NiHCF普鲁士蓝类似物（PBAs）的新方法。该材料通过低缺陷FeHCF核提供丰富钠存储位点，外延生长的NiHCF壳层不仅起保护作用，更通过界面效应将Na+扩散能垒降至0.28 eV，使混合电容去离子（HCDI）阴极在2000 mg L?1 NaCl溶液中实现74.15 mg g?1脱盐容量和77.18%的循环稳定性保持率，为高性能脱盐材料设计提供新思路。

　　

亮点

本研究提出了一种不同于传统普鲁士蓝类似物（PBAs）核壳设计的创新策略。我们证明了双重空位修复的低缺陷FeHCF核与稳定化NiHCF壳之间的协同作用是实现高容量和卓越循环稳定性的关键。其新颖性不仅在于壳层的保护作用，更在于通过核壳界面协同效应显著增强了离子扩散动力学。这种界面效应将核内低自旋铁氧化还原反应的活化能降至极低水平，从而使钠离子扩散能垒达到0.28 eV的优异数值。经过NiHCF壳层厚度优化后，Fe@Ni-3电极在0.5 A g^?1电流密度下表现出312.5 F g^?1的比容量，并展现出卓越的倍率性能（10 A g^?1时仍保持134.6 F g^?1）。作为混合电容去离子（HCDI）阴极，它在2000 mg L^?1 NaCl溶液、1.2 V工作电压下实现了74.15 mg g^?1的高脱盐容量，同时具备优异的循环稳定性（200次循环后容量保持率达77.18%），凸显了其在电容去离子领域的巨大应用潜力。

结论

总之，本研究展示了一种区别于传统PBAs核壳设计的创新方案。我们证实了双重空位修复的低缺陷FeHCF核与稳定化NiHCF壳之间的协同效应对于实现高容量和出色循环稳定性至关重要。该策略的创新性不仅体现在壳层的保护功能，更在于通过核壳界面效应显著提升了离子扩散动力学。这种界面效应有效降低了核内低自旋铁氧化还原反应的能垒，从而将钠离子扩散能垒降至0.28 eV的极低水平。经过NiHCF壳层厚度优化后，Fe@Ni-3电极在钠离子存储方面展现出312.5 F g^?1的优异比容量（0.5 A g^?1）和卓越的倍率性能（10 A g^?1时仍保持134.6 F g^?1）。作为混合电容去离子（HCDI）阴极，它在2000 mg L^?1 NaCl溶液中实现了74.15 mg g^?1的高脱盐容量（1.2 V工作电压），并具备出色的循环稳定性（200次循环后容量保持率77.18%），彰显了其在电容去离子领域的重要应用价值。