基于RSPT与蒙特卡洛模拟的La(Fe,Si)13基磁热材料Ce/Mn替代效应研究及其低温制冷应用前景

《Materials Science and Engineering: R: Reports》：Low-temperature growth and photoelectric properties of β-Ga 2O 3 thin films on metallic Hf substrates by ECR-PEMOCVD

本综述结合蒙特卡洛模拟与相对论自旋极化工具包（RSPT），系统分析了Ce/Mn替代对La(Fe,Si)13基合金磁热性能的调控机制。研究证实Ce/Mn共替代可有效将居里温度（Tc）从198 K降至102 K，并通过拓宽磁熵变（ΔSm）温度区间显著提升相对制冷能力（RCP），为低温磁制冷材料设计提供了可靠的理论预测框架。

　　

超晶格构建与成分

我们构建了一个边长为L=18的周期性立方超晶格（即18³=5832个晶格位点），并按照目标化学计量比放置La、Fe、Si和Mn原子（图1）。对于纯相LaFe_11.5Si_1.5，该模型包含216个Fe¹位点、2268个Fe²位点和324个Si位点，总计2484个活性自旋位点。当3 at.%的Fe²被Mn替代后，磁性位点总数保持不变（2484个），具体分布为216个Fe¹、2200个Fe²、68个Mn和324个Si位点，采用模数算法实现原子排布。

外加磁场下磁相变的本质

图3展示了不同磁场下的磁化强度-温度曲线。对于纯相LaFe_11.5Si_1.5，在0.01 T的低场下，磁化强度在198 K附近的约8 K温度区间内下降约85%，表现出典型的一级巡游电子变磁（IEM）相变特征（图3a）。经过Ce/Mn替代后，La_0.75Ce_0.25(Fe_0.97Mn_0.03)_11.5Si_1.5在102 K附近发生类似的陡峭相变，但温度范围缩窄至约5 K，反映了Fe-Mn替代对磁相互作用的削弱效应。

结论

研究证实，结合RSPT与Ising模型蒙特卡洛模拟的方法能够可靠预测替代元素对LaFe_11.5Si_1.5合金磁热行为的调控作用。通过将第一性原理计算的交换常数注入扩展Ising哈密顿量，成功复现了实验观测的T_c、相变宽度及ΔS_m振幅等关键参数。Ce/Mn部分替代使T_c从198 K降至102 K，并显著优化了磁熵变曲线的平滑度，为面向低温应用的磁热材料设计提供了理论依据。