基于腔衰荡光谱技术的CeF3晶体532 nm波长体散射与表面散射损耗测量研究及其磁光性能优化

《Optical Materials》：Bulk and surface-scattering loss measurements of CeF 3 crystals at 532 nm via cavity ring down spectroscopy

为解决CeF3磁光晶体因表面散射和体缺陷导致光学损耗过高的问题，研究人员通过优化晶体生长工艺和表面抛光技术，采用腔衰荡光谱（CRDS）方法开展损耗测量研究。结果表明：将表面散射损耗从0.5%降至0.12%，体损耗系数从0.004 cm-1降至0.002 cm-1，使CeF3在可见光区实现目前最高的磁光优值（FoM），为光学腔等多通应用提供了理想材料。

　　

在光学隔离器、磁光调制器和量子光学实验等领域，高性能磁光材料是实现精密光操控的核心元件。传统磁光材料如铽镓石榴石（TGG）虽然在近红外波段表现良好，但在可见光和紫外波段却面临吸收损耗高、Verdet常数（表征磁光旋转能力的参数）不足的瓶颈。近年来，氟化铈（CeF₃）晶体因其宽透光窗口（低至300 nm）和优异的Verdet常数而备受关注，然而其实际应用却受到光学损耗的严重制约——这些损耗主要来源于晶体内部的微观缺陷（如六边形微孔洞）和表面散射。前期研究表明，CeF₃的体损耗系数虽可低至0.004 cm^-1，但表面散射损耗高达约0.5%，导致总损耗达0.7%，显著降低了其在多通光学腔系统中的性能。因此，如何通过材料制备工艺的优化，同时降低体散射和表面散射损耗，成为推动CeF₃晶体走向实际应用的关键课题。

为系统评估CeF₃晶体的光学损耗并指导其性能优化，由Michail Xygkis、Encarnación G. Víllora、George E. Katsoprinakis、Kiyoshi Shimamura和T. Peter Rakitzis组成的研究团队，在《Optical Materials》上发表了题为“Bulk and surface-scattering loss measurements of CeF₃ crystals at 532 nm via cavity ring down spectroscopy”的研究论文。该工作通过布里奇曼法生长高质量CeF₃单晶，结合化学机械抛光（CMP）获得超光滑表面（粗糙度低至2.05 ?），并利用腔衰荡光谱（CRDS）技术精确测定了晶体在532 nm波长下的体损耗与表面散射损耗。结果表明，优化后的CeF₃晶体表面散射损耗降至0.12%，与熔融石英基准相当；体损耗系数进一步降低至0.0020±0.0003 cm^-1，较之前报道值下降50%。基于这些数据，作者计算了CeF₃在单通与多通（光学腔）应用中的磁光优值（FoM），发现其显著优于TGG、TGP玻璃等传统磁光材料，确立了CeF₃在可见光波段磁光应用中的领先地位。

本研究主要依托以下关键技术方法：采用布里奇曼法生长c轴取向CeF₃单晶（样本来源于自主生长），通过X射线衍射和背反射劳厄衍射进行物相与取向确认；利用化学机械抛光（CMP）实现晶体表面超精密加工，并通过相干扫描干涉仪（CSI）表征表面粗糙度；基于腔衰荡光谱（CRDS）搭建光学损耗测量系统，通过对比空腔与样品加载后的衰荡时间，计算单通损耗（L_s-p），进而分离体损耗系数（κ）与表面散射损耗（S）。

1. CeF₃单晶碟片制备

通过优化生长热场（低温度梯度与避免熔体过热），有效抑制了CeF₃熔体因高蒸气压（约10^?2 atm）产生的气泡，减少了晶体中六边形微孔洞的密度。表面抛光后，算术平均粗糙度（R_a）达2.05 ?，峰值谷值总粗糙度（R_t）为19.55 ?，且表面无划痕，证明其表面质量与光学级熔融石英相当。

2. CRDS装置与结果

CRDS测量显示，优化后CeF₃晶体的单通总损耗从之前的0.70%±0.05%降至0.16%±0.05%。假设表面散射损耗与熔融石英基准一致（S=0.12%），计算得到体损耗系数κ≤0.0020±0.0003 cm^-1。通过对比不同长度晶体的损耗值，确认损耗主要由表面散射和体散射贡献，而非本征吸收。

3. 讨论

作者定义了多通应用磁光优值（FoM_multi-pass = (VBd)^1/2 / [1?RT_ICe^?κd(1?S)]^3/2）和单通优值（FoM_single-pass = V/κ）。在532 nm波长下，CeF₃的FoM均优于TGG、TGP玻璃等材料（见表1）。尤其在高损耗光学腔系统中，CeF₃的性能优势更为显著。散射光斑对比（图5）直观展示了优化后晶体体散射的显著降低，但残余微孔洞仍表明其性能有进一步提升空间。

本研究通过晶体生长与表面处理的协同优化，将CeF₃晶体的光学损耗降至新低（体损耗系数0.002 cm^-1，表面散射0.12%），使其成为可见光波段兼具低损耗与高Verdet常数的理想磁光材料。无论是单通还是多通应用场景，CeF₃的磁光优值均达到当前最高水平。尽管残余微孔洞仍是限制因素，但通过低温助熔剂生长等策略有望进一步消除缺陷。该工作不仅为CeF₃晶体的实际应用提供了关键参数依据，也为高性能磁光材料的设计与制备指明了方向。