基于LIBS-SLIPA滑动窗口融合技术的气溶胶分类与粒径识别新系统

《Optics & Laser Technology》：A novel system for aerosol classification and particle size identification using LIBS-SLIPA fusion with sliding window approach

本研究针对大气气溶胶类型与粒径精准识别的技术难题，开发了一种融合激光诱导击穿光谱(LIBS)与滑动窗口优化的激光诱导等离子体声学信号(SLIPA)的新型检测系统。通过支持向量机(SVM)模型优化，实现了氧化物气溶胶98.5%和粒径识别92.0%的分类精度，为大气环境监测提供了多模态信息融合的创新方案。

　　

大气中漂浮的微小颗粒——气溶胶，虽然肉眼难以察觉，却对空气质量、气候变化乃至人类健康产生着深远影响。这些颗粒物来源广泛、成分复杂，不同种类和尺寸的气溶胶在环境行为、传播路径和生物毒性等方面存在显著差异。传统检测方法如滤膜采样、光散射技术和质谱分析法虽然各具优势，但普遍存在检测周期长、样本易破坏、难以实时在线监测等局限。面对日益严峻的大气污染问题，发展快速、无损、可实时在线分析的气溶胶检测技术成为当务之急。

在这一背景下，激光诱导击穿光谱(LIBS)技术因其非破坏性、多元素同时检测和实时在线分析的优势，逐渐展现出在大气气溶胶检测领域的应用潜力。该技术通过激光聚焦产生等离子体，通过分析特征光谱来识别物质元素组成。然而，LIBS主要反映化学组成信息，对颗粒物理特性如粒径、密度等的表征能力有限。与此同时，激光诱导等离子体声学(LIPA)信号技术通过分析等离子体膨胀产生的声波特性，能够有效弥补LIBS在物理特性检测方面的不足。两种技术的有机结合，有望实现气溶胶化学组成与物理特性的全面表征。

孙卓熠等研究人员在《Optics》发表的研究论文，创新性地提出了LIBS-SLIPA融合系统，通过滑动窗口算法优化LIPA信号处理，结合机器学习模型，实现了大气气溶胶类型和粒径的高精度识别。这项研究不仅突破了传统检测技术的局限，还为多模态气溶胶监测技术的发展提供了新的技术路径。

研究团队采用的主要技术方法包括：搭建LIBS-LIPA实时在线检测系统，集成Nd:YAG脉冲激光器、光谱仪、麦克风等核心组件；开发滑动窗口特征提取算法(SLIPA)处理声学信号，设置0.1ms窗口大小和0.05ms滑动步长；运用主成分分析(PCA)进行光谱数据降维；对比五种机器学习模型后选择支持向量机(SVM)进行分类，并通过网格搜索优化超参数。实验样本包括四种10μm氧化物气溶胶(MgO、SiO₂、SnO₂、ZnO)和四种不同粒径的二氧化硅颗粒(300nm、1μm、10μm、45μm)，每种样本采集1000组数据。

3.1. LIPA与SLIPA的比较分析

研究人员首次提出SLIPA算法对LIPA信号进行优化处理。通过滑动窗口将0.75ms的音频信号划分为14个窗口，以汉宁窗函数加权处理，提取每个窗口的平均信号强度作为特征值，将原始1500个数据点降至14维，显著降低了数据维度。对比结果显示，SLIPA处理后的信号保留了原始数据的整体趋势，同时有效去除了噪声干扰。在四种氧化物气溶胶分类中，SLIPA系统的准确率达到92.5%，显著高于传统LIPA的86.0%。对不同粒径二氧化硅的实验进一步验证了SLIPA的优越性，其分类准确率(80.0%)比LIPA(69.5%)提高超过10个百分点，证明滑动窗口算法在保持信号特征的同时提升了分类性能。

3.2. LIBS光谱分析与分类结果

通过对四种氧化物气溶胶的LIBS光谱分析，研究人员在320-690nm波长范围内成功识别了Mg、Si、Sn、Zn等元素的特征谱线。光谱数据显示，不同元素的谱线强度存在明显差异，其中Si元素的谱线强度相对较弱。经过PCA降维处理后，结合SVM模型对氧化物气溶胶的分类准确率达到84.0%。在对不同粒径二氧化硅的检测中，尽管材料相同导致光谱特征相似，但仍观察到粒径差异引起的谱线强度微小变化。然而，单独使用LIBS技术对粒径的分类准确率仅为64.5%，表明单一光谱技术在对相似成分不同粒径样品的识别中存在局限。

3.3. 基于LIBS-SLIPA和机器学习的气溶胶识别

研究团队系统比较了纯LIBS、纯SLIPA和融合LIBS-SLIPA三种系统在五种机器学习模型下的性能表现。结果显示，LIBS-SLIPA融合系统在所有评估指标上均优于单一系统，对氧化物气溶胶的分类准确率超过90%。通过网格搜索优化SVM模型的超参数，发现当惩罚系数C=100、核函数系数gamma=0.01时，模型性能达到最优。最终经过十折交叉验证，LIBS-SLIPA系统对氧化物气溶胶的分类准确率高达98.5%，对不同粒径二氧化硅的识别准确率达到92.0%。这一结果显著优于优化前的95.0%和90.0%，证实了参数优化对提升模型性能的重要作用。

本研究通过多模态信息融合技术，成功开发了LIBS-SLIPA气溶胶检测系统，解决了传统方法难以同时获取气溶胶化学组成和物理特性的技术难题。SLIPA算法的引入不仅实现了声学信号的有效降维，还通过噪声抑制提升了分类准确性。SVM模型的优化进一步增强了系统的判别能力和鲁棒性。该研究的创新之处在于首次将LIBS与LIPA技术在大气气溶胶检测层面进行有机结合，并引入滑动窗口算法优化信号处理，为复杂环境下气溶胶的快速、准确识别提供了新的技术方案。

研究成果不仅为大气环境监测提供了理论支持和技术储备，还为多模态传感技术的发展指明了方向。未来，随着深度学习框架的引入和便携式设备的开发，这一技术有望在工业排放检测、环境污染溯源和城市空气质量监测等领域发挥更大作用，为环境保护和公共健康保障提供更加有效的技术手段。