双活化策略实现摩尔级甲酸生产：铋簇重构与内建电场协同促进CO2电解

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》：Dual Activation of Planar Bismuth Sites via Cluster Reconstruction and Built-in Electric Fields Enables Mole Scale Formic Acid Production from CO 2 Electrolysis

本文报道了一种通过铋纳米簇原位重构与Bi/Cu异质结内建电场协同作用，实现平面铋位点双重活化（几何+电子）的创新策略。该催化剂在宽电流密度范围（100~600 mA cm-2）内甲酸法拉第效率>87%，并在固态电解质反应器中连续运行100小时实现摩尔级甲酸生产（≈0.16 mol）。研究通过原位分析和DFT计算揭示了簇工程与电场增强中间体结合的协同机制，为CO2电解制液态氢载体提供了可扩展的催化剂-界面-反应器框架。

　　

Highlight

通过簇重构和内建电场的双重活化策略，平面铋位点被有效激活，实现了高效CO₂电解制甲酸。

Conclusion

总之，我们通过电化学还原BOC量子点修饰的纳米花，构建了一种具有铋纳米簇/纳米花和内建电场的分级电催化剂（Cu–BOC-r）。原位形成的铋簇作为次级活性位点，激活了原本惰性的平面区域，显著提高了原子经济性。得益于边缘富集的簇和Bi-Cu异质结处的界面电场，该催化剂在宽电流密度范围内表现出高甲酸法拉第效率（>87%），并在固态电解质反应器中实现了摩尔级甲酸生产（0.158 mol）。时间分辨采样和（准）原位研究揭示了从BOC到铋簇的结构演变及其 plausible 机制。这项工作为可扩展和选择性CO₂电还原制备清洁氢载体建立了一个集活性位点工程和系统级优化于一体的稳健平台。