铜掺杂纳米零价铁协同富集-氧化深度脱氟全氟辛酸：铜的作用与环境基质影响机制

本研究开发铜掺杂纳米零价铁（Cu-nZVI）催化剂，通过协同富集全氟辛酸（PFOA）和活化过硫酸盐（PS）实现高效降解脱氟。系统在环境相关浓度（1.0 μM）下评估性能，揭示SO4•?引发磺化/脱羧与•OH介导水解脱氟的阶梯机制，为复杂水体中PFAS污染治理提供新技术范式。

　　

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催化剂表征

在降解研究之前，我们对合成的Cu-nZVI复合材料进行了系统表征。X射线衍射（XRD）分析证实铜掺杂后仍保留nZVI的晶体结构，两种材料在44.9°（2θ）处均显示出相同的特征Fe⁰峰（图1a）。傅里叶变换红外光谱（FT-IR）显示表面官能团基本保留，但–OH伸缩振动显著增强，表明铜掺杂促进了表面羟基化反应。扫描电镜（SEM）图像清晰呈现了典型的核壳结构，且铜元素在纳米颗粒表面均匀分布（图1b）。X射线光电子能谱（XPS）进一步证实了Cu⁰/Cu^I/Cu^II多价态共存体系（图1c），这种多元价态组合为电子转移提供了高效通道。

结论

本研究确立了Cu-nZVI/PS体系作为全氟辛酸（PFOA）降解和脱氟的高效方法，其优势源于nZVI、过硫酸盐和PFOA分子间的界面吸附与增强的电子传递。铜掺杂显著提升了硫酸根自由基（SO₄•?）的生成效率，通过电子转移、脱羧和链缩短反应的协同作用实现了C-F键的高效断裂。在优化条件下（酸性环境、室温操作），该系统可在1分钟内快速富集PFOA，最终实现90.0%的降解率和49.8%的脱氟率，甚至在高达1000倍共存离子干扰的复杂水体中仍保持优异稳定性。