镍基催化剂在甲烷干法重整中碳形态演变与积碳行为的机理研究

《International Journal of Hydrogen Energy》：The evolution mechanism of carbon morphology and carbon deposition amount on nickel-based catalyst in dry reforming reaction

本文系统研究了Ni/γ-Al2O3和Ni/ZrO2催化剂在甲烷干法重整（DRM）反应中，不同温度（600-800°C）和时间（5-15h）下的积碳行为。通过扫描电镜（SEM）、拉曼光谱（Raman）和热重分析（TGA）揭示了碳形态从无定形碳到石墨碳的演变规律，指出Ni/ZrO2因低积碳量和高稳定性更具应用潜力，为高性能抗积碳催化剂设计提供了理论依据。

　　

章节亮点

催化剂制备

以下是负载在γ-Al₂O₃上的10 wt%镍基催化剂（Ni/γ-Al₂O₃）和负载在ZrO₂上的（Ni/ZrO₂）前驱体的制备过程：使用商业γ-Al₂O₃和ZrO₂作为载体，通过“双溶剂”法[39,40]制备催化剂，所使用的双溶剂是去离子水和正己烷。双溶剂法利用了载体表面的亲水性和孔道结构。疏水溶剂正己烷首先填充载体的孔道...

稳定性测试

催化剂活性在固定床反应器中进行测试，实验在50°C的温度区间内进行，从450°C升温至800°C。图2显示了Ni/γ-Al₂O₃和Ni/ZrO₂催化剂的活性。两种载体上的Ni含量通过ICP表征测得，结果标示于图2(a)中。γ-Al₂O₃载体上的金属Ni负载量为9.3 wt%，而ZrO₂载体上的金属Ni负载量为9.0 wt%，测试结果接近理论值...

结论

本研究通过双溶剂法制备了Ni/γ-Al₂O₃和Ni/ZrO₂催化剂，系统考察了温度和时间对干法重整反应中积碳行为的影响。主要结论如下：首先，随着反应温度的升高和反应时间的延长，两种催化剂上的积碳量和石墨化程度均逐渐增加。Ni/γ-Al₂O₃在600°C、700°C和800°C下的主要碳物种分别为无定形碳...