用于高性能锂硫电池的共价有机框架中的平面暴露金属位点

《Advanced Materials》：In-Plane Exposed Metal Sites in Covalent Organic Frameworks for High-Performance Lithium Sulfur Batteries

共价有机框架（COFs）通过金属修饰提升锂硫电池电催化性能，但现有金属-共价有机框架（M-COFs）因叠层结构导致金属位点暴露不足。本研究提出精准引入吡啶N原子对策略，构建平面暴露金属位点的M-COFs，显著降低多硫化物转化活化能，实现1412 mAh g?1（0.5C）的高速率性能和2000循环0.027%容量衰减的优异稳定性。

　　

摘要

共价有机框架（COFs）具有结构可调性和高孔隙率，因此受到了广泛关注。通过引入金属原子来提升其电催化性能，人们正在将其开发成金属共价有机框架（M-COFs）。然而，目前用于锂硫电池的M-COFs全部处于金属原子的平面内配位状态，由于AA/AA'堆叠模式的存在，导致暴露的金属位点较少。本文提出了一种自下而上的分子设计策略，通过将吡啶氮原子对精确引入COF框架中，来构建具有平面内暴露金属位点的M-COFs。综合实验表征和理论计算表明，这些平面内暴露的活性位点显著降低了多硫化物转化的活化能垒，从而实现了优异的倍率性能（0.5 C时为1412 mAh g?1，5 C时为842 mAh g?1）和循环稳定性（1 C下2000次循环后的容量衰减仅为0.027%）。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。